聚乙烯亞胺硅膠材料的制備及其吸附性能研究.pdf

1、本文以硅膠為載體，采用密閉水合法控制硅膠水合量，以γ-氯丙基三甲氧基硅烷(CPTMS)為架橋劑，聚乙烯亞胺為表面修飾劑，通過接枝方法制備了聚乙烯亞胺硅膠材料(PEI-SiO2)。本文首先利用紫外-可見光光譜法研究不同分子量的聚乙烯亞胺(PEI)與Cu2+的螯合過程，確定PEI與Cu2+能夠形成螯合物結(jié)構(gòu)，配位數(shù)為4。其次通過正交試驗與條件實驗得出PEI-SiO2材料較佳的制備條件為:反應(yīng)溫度333K，反應(yīng)時間16h，VCH3OH/mL∶

2、mCPTMS-SiO2/g=3，反應(yīng)體系中聚乙烯亞胺中N原子與CPTMS-SiO2表面Cl的摩爾比大于14.89。
　　 采用靜態(tài)法研究了PEI-SiO2材料對溶液中銅離子的靜態(tài)吸附性能。實驗結(jié)果表明，pH對PEI-SiO2吸附量影響顯著，Cu2+吸附最佳pH為4.0～5.5。熱力學(xué)曲線表明PEI-SiO2對Cu2+的吸附平衡符合Langmuir吸附等溫方程，說明該吸附為單分子層吸附;熱力學(xué)數(shù)據(jù)△H0=2.620kJ·mol-1

3、表明吸附為吸熱過程，因此吸附量隨著溫度升高而升高;△S0=58.746J·mol-1·K-1，表明吸附為熵增過程，△G0＜0說明吸附為自發(fā)過程;在291K～333K之間，|△H0|＜|T△S0|，說明該吸附過程由熵變控制。另外，由Freundlich吸附等溫方程參數(shù)n值為8.10～8.76，表明該吸附容易進行。動力學(xué)實驗表明準二級動力學(xué)方程、粒子擴散方程可以很好地描述PEI-SiO2對銅離子的吸附行為，準二級動力學(xué)方程表明該吸附為化學(xué)吸

4、附，粒子擴散方程表明該吸附由膜擴散和顆粒內(nèi)擴散共同控制。
　　 采用動態(tài)法研究單組份銅離子溶液、雙組份溶液(Cu2+、Zn2+)、重復(fù)使用等動態(tài)吸附行為。結(jié)果表明，銅溶液流量與初始濃度對材料吸附性能有顯著影響，隨著流速的加快、初始濃度的增大，穿透時間明顯縮短。在單一體系中，PEI-SiO2對Cu2+和Zn2+的工作吸附量分別為0.688mmol·g-1和0.179mmol·g-1，混合體系中Cu2+和Zn2+的吸附量分別為0.6