洋蔥狀介孔材料的制備及其吸附性能研究.pdf

1、紡織印染、皮革及造紙等工業(yè)每年都會(huì)產(chǎn)生大量的廢水，其中許多染料為含有多聚芳香環(huán)、偶氮鍵的復(fù)雜有機(jī)物，對(duì)環(huán)境和人類健康危害極大，因此對(duì)此類廢水的凈化處理十分重要。處理染料廢水的方法有吸附法、生物法、化學(xué)法和電化學(xué)法等。在這些方法中，許多涉及到較高的成本，并不適合小型企業(yè)使用。吸附法操作簡(jiǎn)單，成本低，對(duì)染料廢水的處理效果好。相對(duì)其它方法來(lái)說(shuō)吸附法去除廢水中的染料具有很大優(yōu)勢(shì)。目前用于染料吸附的吸附材料有活性炭、松木屑、珍珠巖等。這些材料中活

2、性炭因其大的比表面積對(duì)許多染料具有較高的吸附性能，但由于其孔徑小于2nm，對(duì)于大分子染料的吸附效果較低。為解決這個(gè)難題，對(duì)具有較大孔徑和比表面積的介孔硅和介孔碳的研究開始逐漸受到重視。介孔材料的形貌與性能有密切關(guān)系，介孔材料的形貌控制非常重要。目前對(duì)于棒狀，粉末狀，薄膜狀介孔材料的研究較多，對(duì)于洋蔥狀介孔材料的相關(guān)研究報(bào)道很少，洋蔥形貌的介孔材料因其在生物大分子負(fù)載以及金屬/金屬氧化物納米顆粒的制備等納米技術(shù)方面的應(yīng)用前景而受到關(guān)注。因

3、此本論文主要研究洋蔥狀介孔材料的合成，并探討其吸附性能，希望能為介孔材料的形貌控制提供新的發(fā)展空間。
　　文獻(xiàn)報(bào)道的洋蔥狀介孔材料的合成大都采用SBA-15合成的同時(shí)引入三甲苯或者烷烴為擴(kuò)孔劑來(lái)調(diào)節(jié)，但是這些物質(zhì)的加入是以犧牲介孔材料的有序性為代價(jià)。主要原因是這些物質(zhì)的加入會(huì)影響到膠束的形成。苯作為一種非極性分子，由于體積比三甲苯小，極性比三甲苯小，所以更易于實(shí)現(xiàn)洋蔥狀介孔材料孔形貌的調(diào)節(jié)。本課題選用苯作為孔道調(diào)節(jié)劑，來(lái)制備洋蔥狀

4、介孔材料，并系統(tǒng)研究其對(duì)亞甲基藍(lán)染料的吸附。主要結(jié)論如下：
　　1.合成洋蔥狀形貌介孔材料的各原料的摩爾比為：1 TEOS：0.0187 P123：6.52 HCl：3.59x Benezen：193 H2O，其中x=0、1、2。當(dāng)x=1時(shí)，所合成的介孔材料形貌為洋蔥狀。洋蔥狀介孔材料的合成機(jī)理符合中性模板機(jī)理（S0I0）：中性無(wú)機(jī)硅物種（I0）和非離子表面活性劑 P123（S0）通過氫鍵鍵合，不存在強(qiáng)的靜電作用。在形成層狀相的膠

5、體后，通過剪切力形成洋蔥狀結(jié)構(gòu)，并隨硅烷醇的進(jìn)一步水解縮合形成。
　　2.結(jié)果顯示，在堿性條件下，有利于洋蔥狀介孔材料對(duì)MB的吸附，其吸附量隨溶液pH的上升而增加。當(dāng)溶液pH＞7時(shí)，洋蔥狀介孔材料對(duì)MB的吸附量的增加開始變得平緩。提高染料的初始濃度、減少吸附劑的投劑量或提高吸附的溫度都有利于提高洋蔥狀介孔材料對(duì)MB的吸附量；對(duì)MB的最大吸附發(fā)生在吸附的開始階段，并隨著時(shí)間的增加逐漸趨于平衡，從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可看出其平衡吸附的時(shí)間在10-

6、15 h之間。
　　3.采用 Langmuir、Freundlich和 Temkin模型對(duì)實(shí)驗(yàn)的結(jié)果進(jìn)行擬合，結(jié)果最符合Temkin等溫線模型，說(shuō)明洋蔥狀介孔材料對(duì)MB的吸附屬于不均勻的單分子層吸附，且吸附熱隨染料在吸附劑上覆蓋度的增加而呈線性下降；準(zhǔn)一級(jí)、準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)吸附速率模型擬合的結(jié)果顯示，洋蔥狀介孔材料對(duì)MB的吸附過程較符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型；顆粒內(nèi)擴(kuò)散和膜擴(kuò)散模型研究表明，洋蔥狀介孔材料對(duì)MB的吸附過程由顆粒內(nèi)擴(kuò)散和膜擴(kuò)散