氨基功能化多孔材料的制備及其CO2吸附性能研究.pdf

1、全球變暖已成為當(dāng)今人類面臨的重大環(huán)境問題之一。化石燃料燃燒產(chǎn)生的CO2是造成全球變暖的主要原因，對(duì)全球變暖的貢獻(xiàn)率高達(dá)60％以上。在化石能源中，煤炭占據(jù)主導(dǎo)地位，而我國(guó)70%以上的電力是由燃煤電廠生產(chǎn)。因此，對(duì)燃煤電廠煙道氣中CO2的捕集和分離至關(guān)重要。
　　固態(tài)胺吸附劑以其高吸附性能、高選擇性、腐蝕性弱、再生能耗低等優(yōu)勢(shì)，引起了越來越多研究者的關(guān)注，也取得了很大的進(jìn)展。然而，對(duì)于CO2在吸附劑孔道內(nèi)的擴(kuò)散問題以及進(jìn)一步提高吸附性

2、能的研究，仍存在許多不足。因此，為解決上述問題，本文開發(fā)出一系列高性能的固態(tài)胺吸附劑。主要研究結(jié)論如下：
　　1、以HZSM-5與MCM-41為原料，采用物理混合法制備出復(fù)合載體，然后采用浸漬法將四乙烯五胺(TEPA)負(fù)載到復(fù)合載體上，合成新型的具有多級(jí)微/介孔結(jié)構(gòu)的固態(tài)胺吸附材料。當(dāng)HZSM-5與MCM-41的質(zhì)量比為1:1，TEPA的最佳負(fù)載量為30 wt.%，吸附溫度為55°C，進(jìn)氣流量為30 mL?min-1時(shí)，飽和吸附量

3、最高為3.57 mmol?g-1。CO2濃度為12%~15%時(shí)，HZSM-5/MCM-41-30%TEPA的飽和吸附量均達(dá)2 mmol?g-1以上。經(jīng)10次吸脫附循環(huán)實(shí)驗(yàn)后， HZSM-5/MCM-41-30%TEPA的飽和吸附量下降8.1 wt.%。
　　2、對(duì)TEPA改性HZSM-5/MCM-41的CO2吸附動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)進(jìn)行了研究。HZSM-5/MCM-41-30%TEPA對(duì)CO2的吸附過程分為穿透吸附階段和逐漸飽和階段，其

4、中HZSM-5/MCM-41-30%TEPA的穿透吸附量接近于飽和吸附量的80%。Avrami模型能很好地?cái)M合HZSM-5/MCM-41-30%TEPA對(duì)CO2的整個(gè)吸附過程。由Clausius-Clapeyron方程計(jì)算得出的等量吸附熱為20 kJ?mol-1~40 kJ?mol-1，介于物理吸附熱值和化學(xué)吸附熱值之間，表明HZSM-5/MCM-41-30%TEPA對(duì)CO2的吸附是物理吸附和化學(xué)吸附的結(jié)果。
　　3、以商業(yè)介孔硅

5、膠(SG)為載體，采用浸漬法制備了2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)和TEPA混合胺改性SG吸附劑，并考察了其對(duì)CO2的吸附行為。AMP、TEPA和SG發(fā)生氫鍵等相互作用，促進(jìn)了TEPA的分散，降低了CO2的擴(kuò)散阻力，并改善了吸附劑的熱穩(wěn)定性和吸附動(dòng)力學(xué)。當(dāng)TEPA負(fù)載量為20 wt.%，AMP負(fù)載量為20 wt.%，吸附溫度為70°C，進(jìn)氣流量為30 mL?min-1時(shí)，飽和吸附量最高為2.83 mmol?g-1，優(yōu)于SG-40%