溶膠-凝膠法制備鋯酸鋰材料及其CO2吸附性能.pdf

1、鋯酸鋰（Li2ZrO3）作為一種高溫CO2吸附材料，具有較高的CO2吸附容量和穩(wěn)定的吸附/解吸循環(huán)性能，受到廣泛關(guān)注。本文在綜合論述CO2高溫吸附材料、鋯酸鋰材料研究現(xiàn)狀的基礎(chǔ)上，采用溶膠-凝膠法制備納米鋯酸鋰粉體和多孔鋯酸鋰塊體材料，系統(tǒng)研究了納米鋯酸鋰粉體和多孔鋯酸鋰塊體的溶膠-凝膠制備過程及工藝優(yōu)化，分析了兩種鋯酸鋰材料的CO2吸附/解吸性能，探究了其CO2高溫吸附/解吸原理與模型，為鋯酸鋰材料在高溫吸附CO2領(lǐng)域的應(yīng)用奠定重要基

2、礎(chǔ)。主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:
　　(1)以無機鹽八水合氧氯化鋯和硝酸鋰為前驅(qū)體，鹽酸為酸催化劑，乙二醇(EG)為絡(luò)合劑，環(huán)氧丙烷(PO)為凝膠促進劑，采用溶膠-凝膠法制備了納米鋯酸鋰材料。干凝膠在650℃熱處理后由無定型轉(zhuǎn)變?yōu)樗姆较郘i2ZrO3，在900℃時，鋯酸鋰的晶型由四方相逐漸轉(zhuǎn)變成單斜相;當(dāng)熱處理溫度為1000℃時，Li2O的高溫揮發(fā)導(dǎo)致單斜相Li2ZrO3和單斜相ZrO2共存;熱處理后納米鋯酸鋰顆粒尺寸主要分布在50～

3、200 nm之間。
　　(2)以無機鹽八水合氧氯化鋯和二水合乙酸鋰為前驅(qū)體，65％濃硝酸為酸催化劑，環(huán)氧丙烷(PO)為凝膠促進劑，聚氧化乙烯(PEO)(Mv=1×106)為相分離誘導(dǎo)劑，水和乙醇為溶劑，采用溶膠-凝膠伴隨相分離制備了多孔鋯酸鋰塊體材料。PEO在相分離后主要分布在溶劑相中，當(dāng)PEO添加量為0.120～0.130g，水醇比為2.00ml/3.00ml，PO為0.30ml時，可以制備得到具有貫通大孔、共連續(xù)骨架的多孔鋯酸

4、鋰凝膠塊體，大孔孔徑主要分布在0.5～1μm，孔隙率為41.2％;干凝膠在400℃熱處理后得到四方相ZrO2晶體，在650℃熱處理則得到純四方相的Li2ZrO3，熱處理后，多孔塊體仍然保持原有的大孔結(jié)構(gòu)，且其孔隙率與骨架密度均有所增加。
　　(3)研究了四方相納米鋯酸鋰在不同溫度下的CO2吸附/解吸性能。四方相Li2ZrO3具有比單斜相Li2ZrO3更加優(yōu)異的CO2吸附性能，同時吸附溫度對其性能具有較大的影響。在納米鋯酸鋰體系中，

5、450～550℃，四方相Li2ZrO3的CO2吸附速率及吸附飽和值隨著吸附溫度的升高而增大，550～650℃時，隨著溫度的上升，吸附速率和飽和吸附值則逐漸減小;在550℃，四方相Li2ZrO3的CO2吸附飽和值可達最大，為21wt％;納米Li2ZrO3在CO2吸附/解吸循環(huán)中表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)再生性能。
　　(4)研究了鋯酸鋰多孔塊體材料在不同溫度下的CO2吸附/解吸性能，隨著吸附溫度的上升，四方相Li2ZrO3的CO2吸附速率和飽