大氣與海洋沉積物樣品129Ⅰ的AMS測量與地球化學(xué)研究.pdf

1、129I(T1/2=15.7Ma)是放射性碘中半衰期最長的同位素。有天然和人工兩種來源，在人類還沒有利用原子能的時(shí)代，環(huán)境中大部分的129I是宇宙射線和大氣中的氙進(jìn)行核反應(yīng)以及238U的自發(fā)裂變產(chǎn)生。天然129I/127I比值在3×10-13-3×10-12水平，但由于人工129I的輸入，環(huán)境中129I的含量水平顯著提高至少兩個(gè)數(shù)量級，釋放源主要來自核燃料后處理廠。從129I的物理性質(zhì)看，可以有多種129I測量方法，像γ譜方法、液閃方法

2、(LSC)、中子活化方法(NAA)、普通質(zhì)譜方法(MS)等。但這些方法的129I豐度探測限仍都大于10-9，僅可以用于核設(shè)施周圍環(huán)境或核設(shè)施流出物等高放環(huán)境中129I的測量。加速器質(zhì)譜(AMS)是目前靈敏度最高的核分析方法之一，129I/127I比值探測限可達(dá)10-15-10-14，天然環(huán)境樣品中的129I同位素豐度為超痕量，在目前的技術(shù)條件下，只能用AMS測量之。本工作基于中國原子能科學(xué)研究院(CIAE)的HI-13串列加速器建立了A

3、MS測定環(huán)境129I的方法，并成功測定了我國部分環(huán)境樣品中的129I。
　　 相對人的健康而言，遠(yuǎn)離核設(shè)施的環(huán)境中129I含量并不足以對人體產(chǎn)生影響，但是，129I作為重要的核裂變產(chǎn)物，其來源具有特殊性，較長的半衰期使其在核設(shè)施中長期積累，因此129I可作為一種指示性核素，應(yīng)用于探知核設(shè)施的活動情況和探查未申報(bào)的核事件。核泄露早期存在區(qū)域高濃度129I現(xiàn)象，使得129I-AMS測量過程中129I的計(jì)數(shù)高于本底幾個(gè)數(shù)量級，釋放出的

4、129I信號用超高靈敏度的AMS易于分辨。本論文建立了大氣顆粒物中碘樣品的制備方法以及129I的AMS測量方法，并且就2011年3月11日日本福島核電站(FNPP)泄漏事故期間的北京大氣顆粒物樣品進(jìn)行了129I含量的測定分析，以此討論129I測量在環(huán)境輻射監(jiān)測中的重要作用。129I濃度的時(shí)間變化結(jié)果顯示在3月26日北京地區(qū)大氣顆粒物樣品中，AMS已探測到高于本底數(shù)倍的129I信號，而傳統(tǒng)低本底γ譜儀在29口的樣品中才探測到較為明顯的事故

5、來源131I信號，129I濃度的最高峰值出現(xiàn)于4月4日至5日區(qū)間，與131I濃度的峰值對應(yīng)時(shí)間相一致，這說明系列樣品中激增的129I確實(shí)來源于此次福島核事故。此次顆粒物129I-AMS測量最終結(jié)果表明，大氣顆粒物中的129I-AMS測定分析具有成為環(huán)境輻射安全及應(yīng)急監(jiān)測手段的巨大潛力。
　　 沉積物中129I的AMS測量研究同樣具有重要意義，在核試驗(yàn)和核事故發(fā)生的情況下人工129I含量會大量釋放，沉積物巖心中記錄著核試驗(yàn)以及核事

6、故在環(huán)境中釋放的129I信號，因此核試驗(yàn)和核事故的時(shí)間可以作為現(xiàn)代沉積物測年的參考時(shí)標(biāo)。本論文選取了膠州灣C23沉積物巖心的合適層位進(jìn)行129I的測定分析。測量結(jié)果顯示在巖心62.59cm深度處出現(xiàn)較為明顯129I放射性濃度的最大峰，在39-45cm深度處出現(xiàn)較明顯的次級峰，與此沉積物巖心137Cs放射性濃度的剖面分布呈現(xiàn)較好的一致性，且峰位一致。以峰所代表的年代可作為參考時(shí)標(biāo)，62.59Cm深度峰位對應(yīng)于1963年全球最大核試驗(yàn)大氣沉

7、降峰，39-45cm出現(xiàn)的次級峰對應(yīng)于1974年核試驗(yàn)沉降峰，據(jù)此推算得到的沉積速率分別為1.60 cma-1和1.40-1.61 cma-1，與210Pbex子體過剩測年法以及137Cs測年得到的結(jié)果相吻合。
　　 目前國際上很多AMS實(shí)驗(yàn)室對不同區(qū)域環(huán)境中的129I進(jìn)行了測定分析，取得了相當(dāng)豐富的數(shù)據(jù)，無論是從環(huán)境輻射監(jiān)測，年代學(xué)研究，還是從129I作為示蹤同位素在地球科學(xué)的應(yīng)用而言，如能建立我國環(huán)境中的129I數(shù)據(jù)庫，將會