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1、重金屬是主要的水環(huán)境污染物之一,水體中的重金屬易通過食物鏈傳遞和積累,并最終通過魚類等水產(chǎn)品的消費(fèi)進(jìn)入人體,對(duì)人類健康構(gòu)成嚴(yán)重威脅,因此,水體的重金屬污染深受人們的關(guān)注。小浪底水庫(kù)是河南省沿黃地區(qū)和城市供水的主要水源地,具有極為重要的社會(huì)和經(jīng)濟(jì)功能,開展該水庫(kù)中重金屬遷移轉(zhuǎn)化和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的研究具有重要的科學(xué)價(jià)值和社會(huì)意義。本研究于枯水期(2013年5月)和豐水期(2013年10月)分別采集了水體、表層沉積物、沉積物間隙水以及魚類樣品,采用
2、電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)測(cè)定了樣品中重金屬元素(Cr、Cd、As、Pb、Cu、Mn和Ni)的含量,采用冷原子熒光光譜法和乙基化衍生-氣相色譜-冷原子熒光法測(cè)定了樣品中的總汞和甲基汞含量,進(jìn)而分析了小浪底水庫(kù)魚體中重金屬的富集狀況,并評(píng)價(jià)了小浪底水庫(kù)重金屬污染的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和健康風(fēng)險(xiǎn)。本研究得出的主要結(jié)果如下:
?。?)小浪底水庫(kù)水體中重金屬元素As、Pb、Cu、Cr、Mn和Ni的濃度范圍分別是2.49~3.04μg/L
3、、0.20~0.65μg/L、5.37~6.47μg/L、1.45~4.13μg/L、1.23~3.14μg/L和8.53~19.50μg/L。根據(jù)地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB3838-2002),As、Cr、Pb和Cu的濃度均符合I類水標(biāo)準(zhǔn)限值,Ni和Mn的濃度符合生活飲用水地表水源地特定項(xiàng)目標(biāo)準(zhǔn)限值。總體看來,小浪底水庫(kù)水體未受到明顯的重金屬污染。
(2)小浪底水庫(kù)沉積物中重金屬元素Cr、Cd、As、Pb、Cu、Mn和Ni的平
4、均濃度分別為64.37±12.20 mg/kg、0.22±0.03 mg/kg、18.05±2.54 mg/kg、33.17±15.24 mg/kg、31.94±4.92 mg/kg、697.34±67.25 mg/kg和37.72±2.53 mg/kg,其中元素 Cr、Cu、Ni、Pb的平均濃度均符合國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB15618-1995)中的一級(jí)標(biāo)準(zhǔn);Cd和As的平均濃度均符合其二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。與湘江岳陽段、獨(dú)山湖、黃浦江、黃河內(nèi)
5、蒙古段等水體沉積物相比,小浪底水庫(kù)沉積物中重金屬濃度處于中等水平,這可能與庫(kù)區(qū)經(jīng)濟(jì)活動(dòng)程度相對(duì)較弱有一定關(guān)系。
(3)小浪底水庫(kù)的六種常見魚類(鳙魚、梭魚、鯽魚、黃顙魚、白條和弓魚)肌肉組織中,Cr、As、Pb、Cu、Mn和Ni的濃度范圍是ND~4.30 mg/kg、0.14~2.76 mg/kg、ND~1.67 mg/kg、0.21~1.28 mg/kg、0.12~3.99 mg/kg和0.08~4.50 mg/kg;Cd只
6、有在白條中檢測(cè)到,其濃度是0.11±0.02 mg/kg,其他幾種魚體內(nèi)均未檢出。對(duì)比我國(guó)相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)(GB2762-2012和GB18406.4-2001)(元素Mn和Ni沒有相關(guān)標(biāo)準(zhǔn))發(fā)現(xiàn),所有魚體肌肉中元素As均超標(biāo),白條中元素Cr濃度超標(biāo),鳙魚元素中Pb濃度超標(biāo)。梭魚、白條和黃顙魚體內(nèi)元素Pb以及弓魚體內(nèi)元素Mn的富集系數(shù)大于103,其余魚體內(nèi)各重金屬元素的富集系數(shù)均小于103。
?。?)小浪底水庫(kù)水體中豐、枯水期總汞濃度分
7、別為0.90~2.49 ng/L和0.71~1.42 ng/L,符合國(guó)家地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB3838-2002)I類水汞濃度標(biāo)準(zhǔn)限值,水樣中未檢出甲基汞。
(5)小浪底水庫(kù)豐、枯水期沉積物中總汞濃度分別為51.74~90.42 ng/g和95.66~172.52 ng/g,甲基汞濃度分別為0.09~0.26 ng/g和0.18~0.39 ng/g,較低的甲基汞可能與水體底層溶解氧濃度較高以及沉積物中有機(jī)碳濃度較低有關(guān)。豐、
8、枯水期沉積物間隙水總汞濃度分別為4.27~9.49 ng/L和5.46~41.04 ng/L,甲基汞濃度分別為0.09~0.99 ng/L和0.07~1.01 ng/L,間隙水中總汞和甲基汞濃度明顯高于上覆水體,與水體間存在汞濃度梯度,可能存在從沉積物間隙水向水體中的擴(kuò)散。
(6)小浪底水庫(kù)魚體肌肉總汞濃度在43.47~304.98 ng/g之間,甲基汞濃度為10.77~265.23 ng/g,甲基汞低于食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的
9、污染物限量(GB2762-2012)(非肉食性魚500 ng/g和肉食性魚1000 ng/g)。水庫(kù)魚體總汞的生物富集系數(shù)分別為鳙魚1.3×105,梭魚9.3×104,鯽魚4.7×104,白條5.0×104,黃顙魚1.7×105,弓魚3.9×104。
?。?)以現(xiàn)代工業(yè)化前全球沉積物的最高背景值為參比,地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法評(píng)價(jià)結(jié)果顯示,小浪底水庫(kù)沉積物中各重金屬元素均處于低污染水平和輕微生態(tài)風(fēng)險(xiǎn);以黃河沉積物的地球化
10、學(xué)資料為參比,兩種評(píng)價(jià)方法評(píng)價(jià)結(jié)果表明,小浪底水庫(kù)沉積物中重金屬達(dá)到輕微至中度污染水平,生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)強(qiáng)度為中等至強(qiáng)烈,且以Hg和Cd為主要風(fēng)險(xiǎn)因子。
?。?)小浪底水庫(kù)水中由基因毒性物質(zhì)As和Cr通過飲水途徑引起的個(gè)人年健康風(fēng)險(xiǎn)平均值分別是1.82×10-5 a-1和5.96×10-5 a-1,所有采樣斷面Cr的風(fēng)險(xiǎn)值均大于As的風(fēng)險(xiǎn)值。As和Cr的年均風(fēng)險(xiǎn)值高出英國(guó)皇家協(xié)會(huì)、瑞典環(huán)境保護(hù)局及荷蘭建設(shè)和環(huán)境部推薦水平(1×10-6
11、a-1)的近20和60倍,Cr的年均風(fēng)險(xiǎn)值略高于ICRP的推薦值(5×10-5 a-1)。軀體毒性物質(zhì)Pb、Hg、Cu、Mn和 Ni導(dǎo)致的平均個(gè)人年健康風(fēng)險(xiǎn)除采樣斷面2表現(xiàn)為Cu>Ni>Mn>Pb>Hg外,其他斷面均表現(xiàn)為Cu>Ni>Pb>Mn>Hg,風(fēng)險(xiǎn)值為10-10~10-12 a-1,均低于荷蘭建設(shè)和環(huán)境保護(hù)部及英國(guó)皇家協(xié)會(huì)的可忽略水平(1×10-8和1×10-7 a-1)。各采樣斷面基因毒性物質(zhì)引起的個(gè)人年健康風(fēng)險(xiǎn)遠(yuǎn)高于軀體毒性
12、物質(zhì)。
?。?)參考 USEPA建立的甲基汞參考攝入量及其他重金屬 RfD標(biāo)準(zhǔn)值(Ni由于暫無相關(guān)標(biāo)準(zhǔn),未進(jìn)行評(píng)估),小浪底水庫(kù)以甲基汞為例,每人每天可以食用小浪底水庫(kù)鳙魚50 g,梭魚90 g,鯽魚150 g,白條190 g,弓魚190 g,黃顙魚40 g;而以重金屬As來看,每人每天僅可以食用10~30 g。建議敏感人群(孕婦、幼兒、哺乳期婦女等)限制小浪底水庫(kù)中魚肉的食用量和食用頻率。目標(biāo)危害系數(shù)法的計(jì)算結(jié)果表明,魚體中重
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