Fe2(C2O4)3光催化協(xié)同燒結(jié)煙氣濕式氨法同時脫硫脫硝的研究.pdf

1、隨著SO2和NOx排放標準的日益嚴格，煙氣多種污染物協(xié)同治理技術(shù)已成為煙氣凈化領(lǐng)域中新的發(fā)展方向。本課題前期實驗結(jié)果表明，復(fù)合吸收液Fe(Ⅱ)EDTA-Na2C2O4同時脫硫脫硝過程輔助光照對Fe(Ⅱ)EDTA有一定的再生效果。在此基礎(chǔ)上，本文對草酸鐵光催化協(xié)同濕式氨法同時脫硫脫硝過程進行了實驗研究，對該方法的工業(yè)應(yīng)用基礎(chǔ)進行了探索。
　　首先，采用分光光度法研究了不同參數(shù)下UV/草酸鐵體系·OH自由基生成規(guī)律。實驗結(jié)果表明:UV

2、光照和草酸鐵是產(chǎn)生·OH的必要條件，[Fe3+]與[C2O42-]、pH值、體系組分是影響自由基生成率的主要因素。當(dāng)pH值等于4，[Fe3+]在200umol·L-1～400umol·L-1范圍及[C2O42-]在200umol·L-1～900umol·L-1范圍內(nèi)變化時，·OH自由基的生成率隨[Fe3+]和[C2O42-]增大而增大。pH值為2～6時，·OH自由基的生成率先增大后減小，pH值為3時有最大值。氧氣對·OH自由基生成有利，

3、Fe(Ⅱ)EDTA(NO)的存在會消耗·OH自由基。UV/C2O42-、UV/Fe2+/C2O42-和UV/Fe3+/C2O42-體系對Fe(Ⅱ)EDTA脫硝富液再生有正協(xié)同作用，光催化再生60min后，脫硝率由再生前的20.7％、18.8％和19％分別恢復(fù)到28.9％、55％和61.1％。
　　其次，對UV/Fe(Ⅱ)EDTA/草酸鐵體系脫硝過程進行了研究。結(jié)果表明:分步光照和草酸鐵分步加入是適合的反應(yīng)方式。酸性條件下再生吸收液

4、脫硝效果較好，堿性條件不利于脫硝劑再生。增大Na2C2O4和FeSO4濃度，再生吸收液脫硝效果先增大后減弱。氧在光催化再生過程中表現(xiàn)出正協(xié)同效應(yīng)。Fe(Ⅱ)EDTA濃度越高，再生吸收液脫硝效果越好。SO2對脫硝有促進作用。體系單獨脫硝的產(chǎn)物為NO-3，還會產(chǎn)生Fe(OH)3沉淀。在Fe(Ⅱ)EDTA濃度為0.01mol·L-1，溫度為50℃條件下，實驗最佳條件為:pH值為5.3，Na2C2O4和FeSO4濃度分別為0.06mol·L-1

5、和0.02mol L-1，再生吸收液脫硝率一般可達60％左右。
　　最后，對UV/NH3·H2O/Fe(Ⅱ)EDTA/草酸鐵體系同時脫硫脫硝過程進行了研究。結(jié)果表明:NH3·H2O/Fe(Ⅱ)EDTA體系具備良好的同時脫硫脫硝能力，在草酸鐵與吸收體系協(xié)同作用下，通常脫硝率可由約20％恢復(fù)到52％，脫硫率可由40％恢復(fù)到80％。pH值為4.35和5.20時，再生吸收液脫硫脫硝效果較好。Na2C2O4與FeSO4的最佳濃度比為3∶1;

6、保持最佳濃度比，增加草酸鐵總濃度，再生吸收液脫硝率與脫硫率先增大后減小，獲得最高再生脫硫脫硝效率的Na2C2O4與FeSO4濃度組成分別為0.09mol·L-1和0.03mol L-1。NO濃度對再生吸收液脫硝效果影響顯著，對脫硫效果影響不明顯。SO2濃度對脫硫脫硝效果均有影響。O2對再生吸收液脫硫脫硝有促進作用，無氧條件下，再生吸收液的最大脫硝率可恢復(fù)到51％左右，最大脫硫率可恢復(fù)到80％左右;而通氧12％條件下，再生吸收液的最大脫硝