基于光學(xué)檢測方法的脈沖電暈放電過程中氮氧化物轉(zhuǎn)化實驗與機理研究.pdf

1、隨著社會經(jīng)濟的發(fā)展和人類生活水平的提高，污染物的排放也隨之增加，這些污染物會對環(huán)境以及人類的身體健康產(chǎn)生很大的危害。燃煤電廠排放的污染物主要有SO2、NOX、Hg、VOCs和PAHs，隨著排放標準的日漸嚴格，對污染物排放的控制要求也越來越高。NOX是其中一種非常重要且急需得到控制的污染物，所以研究NOX的脫除具有十分重要的意義。
　　 脈沖電暈放電是一種典型的低溫等離子體技術(shù)，能夠產(chǎn)生OH、O、N、H、HO2等大量活性自由基，這

2、些自由基物質(zhì)能夠與污染物反應(yīng)，將其降解成為無害的物質(zhì)，從而實現(xiàn)多種污染物的協(xié)同脫除。在脫除過程中這些自由基和污染物的反應(yīng)過程十分復(fù)雜，研究自由基與污染物的反應(yīng)機理對于更有效地控制污染物具有指導(dǎo)性的作用。但由于自由基的存在時間非常短，檢測也較為困難，而光學(xué)測量手段是一種非接觸式的測量手段，它不會對整個放電過程產(chǎn)生干擾，且具有較高的精度，是研究污染物與自由基作用過程的理想測量方法。本文以光學(xué)測量為主要手段，以NOX為目標污染物，對NOX與自

3、由基的反應(yīng)機理進行了探討。
　　 本文首先對脈沖電暈放電的物理特性進行了研究。研究表明少量惰性氣體(Ar)的加入可以有效減小起暈電壓，氣體成分中O2含量的增加減小了放電電流，提高了擊穿電壓。在放電區(qū)域的氣體溫度接近于常溫，但是在尖端電極附近的溫度較高，最高超過600K，且溫度梯度很大。同時，進一步研究了脈沖電暈放電過程中OH自由基的演化規(guī)律，結(jié)果表明放電后OH自由基的淬滅過程可以分為兩個階段:快速淬滅階段和慢速淬滅階段。OH自由

4、基的濃度隨著O2濃度和濕度的增加而增加，在快速淬滅階段OH自由基的淬滅速率隨著O2濃度的增加而減小，隨著濕度的增加而變大。在加入NO后，OH自由基濃度減小，但OH的淬滅速率與NO初始濃度的關(guān)系不大。
　　 反應(yīng)器結(jié)構(gòu)會對NOX的轉(zhuǎn)化起到較大的影響。本文以NO為目標污染物，研究了反應(yīng)器結(jié)構(gòu)對NO轉(zhuǎn)化過程的影響。研究表明在針板放電中，針尖電極曲率半徑越小，放電時流光強度越強，NO轉(zhuǎn)化效率越高，針尖電極尖端數(shù)目越多，流光分布范圍越廣，

5、NO轉(zhuǎn)化效率也越高;在噴嘴-平板的放電形式下，由于電極氣的加入，增加了自由基的產(chǎn)率，提高了NO的轉(zhuǎn)化效率。基于上述研究，提出了一種新型的電極形式——噴氣分離式放電電極，它可以有效地改善反應(yīng)區(qū)域電極氣和背景氣的混合，增加自由基與NO的碰撞幾率，提高了NO的轉(zhuǎn)化效率。
　　 電極氣在脈沖電暈放電污染物脫除中關(guān)系到自由基產(chǎn)率和污染物脫除效果。電極氣成分方面，隨著Ar濃度的增加，NO的轉(zhuǎn)化效率提高，OH的產(chǎn)率提高;隨著O2濃度的增加，雖

6、然OH的產(chǎn)率降低，但由于O和O3的作用NO的轉(zhuǎn)化效率提高。電極氣的雷諾數(shù)方面，電極氣和背景氣存在相互卷吸效應(yīng)，雷諾數(shù)較大時(Re=4138)，NO的氧化效率要高于雷諾數(shù)較低(Re=1379)的工況;同時我們對不同雷諾數(shù)下OH自由基的產(chǎn)率和分布進行了測量，結(jié)果也表明OH自由基在雷諾數(shù)較大時(Re=4138)的產(chǎn)率要比雷諾數(shù)較小時(Re=1379)高，且分布范圍也更大。
　　 在以上實驗研究和理論分析基礎(chǔ)上，進一步對NOX間的相互轉(zhuǎn)

7、化機理進行了實驗和數(shù)值模擬研究。結(jié)果表明在NO2向NO的轉(zhuǎn)化過程中，N2主要產(chǎn)生N和N2的激發(fā)態(tài)，從而起到對NO和NO2的還原作用;O2在放電過程中產(chǎn)生的多為氧化性自由基(O、OH、O3)，NO主要被氧化成NO2，并且O2含量的提高可以有效地抑制NO2向NO的轉(zhuǎn)化過程;此外NO2的初始濃度越高，在煙氣條件下NO2向NO轉(zhuǎn)化的效率越低。另外，我們還通過數(shù)值模擬對相應(yīng)工況下的NOx轉(zhuǎn)化反應(yīng)進行了反應(yīng)動力學(xué)計算，得到了脈沖電暈放電過程中NOx