氮摻雜碳納米管-碳復(fù)合材料的制備及其電催化氧還原性能研究.pdf

1、氮摻雜碳納米復(fù)合材料因其獨特的結(jié)構(gòu)以及不同材料間的協(xié)同效應(yīng)，使其氧還原反應(yīng)（ ORR）催化活性進一步提高，是燃料電池陰極理想的不含金屬（metal-free）催化劑。本論文采用先原位聚合再熱解的方法，制備了兩種氮摻雜碳納米管/碳復(fù)合催化劑，并研究了該催化劑在堿性電解質(zhì)中的ORR催化活性。論文主要研究內(nèi)容如下：
　?。?）氮摻雜碳納米管/碳復(fù)合材料（I）的制備及其電催化ORR性能研究。首先通過非共價鍵修飾方法制備出三聚氰胺修飾的碳納

2、米管（CNT-MAM），再將其與三聚氰胺和甲醛在DMSO中原位聚合，合成出碳納米管/聚(三聚氰胺-甲醛)復(fù)合物（MCPMF），最后在900 oC氮氣氛圍下熱解該復(fù)合物制備得到氮摻雜碳納米管/碳復(fù)合催化劑（NCNT-m-900）。利用SEM、XPS、EA等對NCNT-m-900的形態(tài)和結(jié)構(gòu)進行了研究，發(fā)現(xiàn)碳納米粒子主要以聚集體形式粘附在CNT表面，氮含量高達10atom％。采用旋轉(zhuǎn)圓盤電極（RDE）和旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極（RRDE）對NCNT-m

3、-900在堿性介質(zhì)中的ORR催化活性進行了研究，其起始電位約為-0.029V（vs Ag/AgCl），在-0.35V時，動力學(xué)電流密度為25.3mA cm-2，電子轉(zhuǎn)移數(shù)n為3.83，顯示出以四電子轉(zhuǎn)移為主導(dǎo)的催化機理；此外，該催化劑還表現(xiàn)出優(yōu)良的抗甲醇性能和穩(wěn)定性。
　?。?）氮摻雜碳納米管/碳復(fù)合材料（II）的制備及其電催化ORR性能研究。首先通過非共價鍵修飾方法制備出三聚氰胺修飾的碳納米管（CNT-MAM），再將其與三聚氰胺

4、和苯甲醛在DMSO中原位聚合，合成出碳納米管/聚(三聚氰胺-苯甲醛)復(fù)合物（MCPMB），最后在900℃氮氣氛圍下熱解該復(fù)合物制備得到氮摻雜碳納米管/碳催化劑（NCNT-NC-900）。采用旋轉(zhuǎn)圓盤電極（RDE）和旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極（RRDE）對NCNT-NC-900在堿性介質(zhì)中的ORR催化活性進行了研究，其起始電位約為-0.035V（vs Ag/AgCl），在-0.35V時，動力學(xué)電流密度為26.7mA cm-2，電子轉(zhuǎn)移數(shù)n=3.77，同