活性炭催化1,1,2-三氯乙烷氣相脫氯化氫制備偏氯乙烯性能研究.pdf

1、偏氯乙烯可用于生產(chǎn)聚偏氯乙烯、氟氯烴替代品、醫(yī)藥和染料等。工業(yè)上使用1,1,2-三氯乙烷和堿生產(chǎn)偏氯乙烯產(chǎn)生大量的高鹽廢水，氣相脫氯化氫法具有不消耗堿、無高鹽廢水等優(yōu)點(diǎn)。因此，研究開發(fā)高效綠色的三氯乙烷氣相脫氯化氫固體催化劑具有重要意義。
　　首先，本論文通過活性炭、氧化鋁、二氧化硅的穩(wěn)定性對比實(shí)驗(yàn)首次對氣相催化1,1,2-三氯乙烷脫氯化氫合成偏氯乙烯催化劑失活機(jī)理進(jìn)行了探討，發(fā)現(xiàn)活性炭穩(wěn)定性遠(yuǎn)高于二氧化硅和氧化鋁，失活催化劑在空

2、氣中經(jīng)原位高溫再生處理后活性恢復(fù)，而在氮?dú)庵形椿謴?fù)。結(jié)合BET、TG-MS、XRD等表征結(jié)果，得出活性炭良好的穩(wěn)定性歸結(jié)于其表面積碳速率低，進(jìn)而推導(dǎo)出積碳是導(dǎo)致催化劑失活的主要原因。其次，提出在不同升溫速率、雙氰胺含量下制備出一系列的g-C3N4/AC作為催化劑，進(jìn)行1,1,2-三氯乙烷氣相脫氯化氫合成偏氯乙烯的催化性能研究，1,1,2-三氯乙烷轉(zhuǎn)化率為32％，偏氯乙烯選擇性為9.5%。這表明g-C3N4/AC催化劑具備催化三氯乙烷脫氯

3、化氫的作用。最后，研究了g-C3N4-CsCl/AC催化劑氣相催化三氯乙烷脫氯化氫合成偏氯乙烯反應(yīng)性能，發(fā)現(xiàn)g-C3N4能夠錨定CsCl促進(jìn)其分散，且g-C3N4-CsCl/AC催化劑表現(xiàn)出較好的催化性能，1,1,2-三氯乙烷轉(zhuǎn)化率為39%且30 h內(nèi)未出現(xiàn)下降，偏氯乙烯選擇性為37%。綜合利用BET、EDS、FT-IR、TPD、XRD等分析手段對g-C3N4/AC、g-C3N4-CsCl/AC的理化性質(zhì)進(jìn)行表征，驗(yàn)證了其制備成功，并提