固體堿的制備及催化乙醇轉(zhuǎn)丁醇的性能研究.pdf

1、固體堿材料因其對(duì)環(huán)境友好、且在溫和條件下表現(xiàn)出良好的催化活性而受到學(xué)術(shù)界的廣泛關(guān)注。鎂鋁復(fù)合氧化物具有中等堿強(qiáng)度和弱酸性，在乙醇催化制備丁醇的體系中表現(xiàn)出良好的催化活性。本文第一部分采用十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）為模板劑，氨水為沉淀劑，酒石酸為絡(luò)合助劑，以硝酸鎂和硝酸鋁為原料制備了4種不同Mg/Al比例的鎂鋁復(fù)合氧化物。所得樣品通過(guò)X射線衍射(XRD)、傅里葉紅外(FTIR)、氮?dú)馕摳綄?shí)驗(yàn)、熱重(TG)、CO2-TPD和NH3-

2、TPD等對(duì)其結(jié)構(gòu)性質(zhì)進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，酒石酸輔助CTAB導(dǎo)向介孔結(jié)構(gòu)，特別是酒石酸的加入有效限制了鎂鋁復(fù)合氧化物的顆粒大小，從而堆積形成介孔結(jié)構(gòu)。所得鎂鋁氧化物的比表面積在160m2g-1左右，孔體積約為0.6cm3g-1,孔徑分布較為均勻。通過(guò)固定床催化裝置考查了其催化乙醇轉(zhuǎn)丁醇的性能，乙醇轉(zhuǎn)化率達(dá)到64.0％，丁醇的選擇性達(dá)78.0％。
　　第二部分以擬薄水鋁石Al2O3·nH2O(n=0.08-0.62)為載體，通過(guò)與堿

3、（堿土）金屬硝酸鹽，CTAB和檸檬酸混合塑型、焙燒后得到條形的負(fù)載堿（堿土）金屬氧化物的介孔γ-Al2O3催化劑。該方法操作簡(jiǎn)單，反應(yīng)條件溫和，特別是一步成型制備出條狀催化劑，更加適于工業(yè)化生產(chǎn)。本章共考查了K、Ca、Na、Mg四種堿（堿土）金屬氧化物對(duì)乙醇轉(zhuǎn)丁醇的影響，結(jié)果表明，氧化鉀和氧化鈣修飾的氧化鋁表現(xiàn)出較好的催化活性，乙醇轉(zhuǎn)化率可達(dá)28.5％，丁醇選擇性達(dá)到59.7％。
　　第三部分以酒石酸鈉為絡(luò)合劑,十六烷基三甲基溴化

4、銨(CTAB)為軟模板劑,分別以尿素和氨水作為沉淀劑,通過(guò)水熱沉淀法制備了介孔MgO。酒石酸根與鎂離子的絡(luò)合限制了氧化鎂的顆粒尺寸,從而形成了納米級(jí)的氧化鎂顆粒并堆積形成介孔結(jié)構(gòu)。通過(guò)X射線粉末衍射(XRD),傅里葉紅外光譜(FT-IR),透射電鏡(TEM),掃描電鏡(SEM)與N2等溫吸附等對(duì)材料的結(jié)構(gòu)及形貌進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,所得介孔氧化鎂的介孔結(jié)構(gòu)是由氧化鎂一級(jí)顆粒尺寸所決定的。以尿素為沉淀劑時(shí),制得的氧化鎂的顆粒尺寸為20nm