熒光硅納米顆粒的制備及其在生物熒光成像中的應(yīng)用基礎(chǔ)研究.pdf

1、展現(xiàn)出獨特光學(xué)、電學(xué)及機械性能的硅納米材料是一種重要的納米材料。具有明確結(jié)構(gòu)和功能化的硅納米材料是發(fā)展硅納米技術(shù)的重要基礎(chǔ)。塊狀硅因具有間接帶隙而導(dǎo)致其光學(xué)性質(zhì)較差。值得關(guān)注的是，當(dāng)硅材料的尺寸降低到納米級別（<5納米）時，電子和空穴波函數(shù)的重疊部分明顯增加，顯著提高電子和空穴的復(fù)合率，因而小尺寸的硅納米顆粒具有熒光性質(zhì)。自首次觀察到介孔硅基材料發(fā)熒光后，在科學(xué)界掀起了一股發(fā)展熒光硅納米顆粒及其相關(guān)光學(xué)應(yīng)用的研究熱潮。在過去的三十年里，

2、科學(xué)家們發(fā)展了各種硅納米顆粒的制備技術(shù)，并且已經(jīng)取得了顯著的進展。然而，如何快速簡捷、條件溫和的宏量制備具有水分散性、優(yōu)異光學(xué)性質(zhì)的多色熒光硅納米顆粒，仍然成為一個亟待解決的問題。
　　在本博士論文中，我們通過發(fā)展快速簡捷的方法，制備得到小尺寸（2.0-3.5納米）、高熒光量子效率（20-25％）和良好生物相容性的多色熒光硅納米顆粒，并將其作為新型生物熒光探針應(yīng)用于細胞熒光成像。主要研究結(jié)果概括如下：
　　第一章：簡要闡述了

3、硅納米材料的研究進展，重點闡明博士論文的研究依據(jù)及研究內(nèi)容。
　　第二章：用蛋白作為親水性配體，利用微波輔助法制備得到生物功能化的水溶性熒光硅納米顆粒。制備得到的功能化硅納米顆粒具有強熒光（熒光量子效率為18%），優(yōu)異的光穩(wěn)定性、pH穩(wěn)定性、儲存穩(wěn)定性和良好的生物相容性。此外，由于硅納米顆粒表面具有大量的親水性蛋白分子，因此其具備良好的水分散性和生物功能化。在本工作中，我們還進一步證明制備得到的硅納米顆粒能夠直接用于免疫熒光細胞靶

4、向。
　　第三章：我們進一步發(fā)展了一種微波輔助水相合成水溶性熒光硅納米顆粒的方法。通過10-15分鐘微波反應(yīng)，即可制備得到大約0.1克的小尺寸熒光硅納米顆粒（約2.2納米）。該類型硅納米顆粒兼具強熒光（熒光量子效率為20-25%）、良好生物相容性和優(yōu)良水分散性、優(yōu)異光穩(wěn)定性和 pH值穩(wěn)定性。同時我們還將得到的硅納米顆粒作為生物熒光探針用于長程免疫熒光細胞成像。
　　第四章：在此基礎(chǔ)上，我們發(fā)展了宏量制備多色熒光硅納米顆粒的光

5、化學(xué)合成方法。通過引入1,8-萘二甲酰亞胺（1,8-naphthalimide）作為還原劑和表面配體，在常溫常壓條件下即可快速（<40分鐘）、宏量（約10克）制備得到強熒光（量子效率約為25%）和發(fā)射波長可調(diào)（最大發(fā)射波長：470-560納米）的多色熒光硅納米顆粒。制備得到的硅納米顆粒作為生物熒光探針可適用于長程細胞成像。
　　綜上所述，本論文在對功能化硅納米顆粒的設(shè)計、合成及生物熒光成像等方面進行了較為系統(tǒng)的探討和研究。取得的研