熒光硅納米顆粒的制備及其在生物熒光成像中的應(yīng)用基礎(chǔ)研究.pdf

1、展現(xiàn)出獨(dú)特光學(xué)、電學(xué)及機(jī)械性能的硅納米材料是一種重要的納米材料。具有明確結(jié)構(gòu)和功能化的硅納米材料是發(fā)展硅納米技術(shù)的重要基礎(chǔ)。塊狀硅因具有間接帶隙而導(dǎo)致其光學(xué)性質(zhì)較差。值得關(guān)注的是，當(dāng)硅材料的尺寸降低到納米級(jí)別（<5納米）時(shí)，電子和空穴波函數(shù)的重疊部分明顯增加，顯著提高電子和空穴的復(fù)合率，因而小尺寸的硅納米顆粒具有熒光性質(zhì)。自首次觀察到介孔硅基材料發(fā)熒光后，在科學(xué)界掀起了一股發(fā)展熒光硅納米顆粒及其相關(guān)光學(xué)應(yīng)用的研究熱潮。在過(guò)去的三十年里，

2、科學(xué)家們發(fā)展了各種硅納米顆粒的制備技術(shù)，并且已經(jīng)取得了顯著的進(jìn)展。然而，如何快速簡(jiǎn)捷、條件溫和的宏量制備具有水分散性、優(yōu)異光學(xué)性質(zhì)的多色熒光硅納米顆粒，仍然成為一個(gè)亟待解決的問(wèn)題。
　　在本博士論文中，我們通過(guò)發(fā)展快速簡(jiǎn)捷的方法，制備得到小尺寸（2.0-3.5納米）、高熒光量子效率（20-25％）和良好生物相容性的多色熒光硅納米顆粒，并將其作為新型生物熒光探針應(yīng)用于細(xì)胞熒光成像。主要研究結(jié)果概括如下：
　　第一章：簡(jiǎn)要闡述了

3、硅納米材料的研究進(jìn)展，重點(diǎn)闡明博士論文的研究依據(jù)及研究?jī)?nèi)容。
　　第二章：用蛋白作為親水性配體，利用微波輔助法制備得到生物功能化的水溶性熒光硅納米顆粒。制備得到的功能化硅納米顆粒具有強(qiáng)熒光（熒光量子效率為18%），優(yōu)異的光穩(wěn)定性、pH穩(wěn)定性、儲(chǔ)存穩(wěn)定性和良好的生物相容性。此外，由于硅納米顆粒表面具有大量的親水性蛋白分子，因此其具備良好的水分散性和生物功能化。在本工作中，我們還進(jìn)一步證明制備得到的硅納米顆粒能夠直接用于免疫熒光細(xì)胞靶

4、向。
　　第三章：我們進(jìn)一步發(fā)展了一種微波輔助水相合成水溶性熒光硅納米顆粒的方法。通過(guò)10-15分鐘微波反應(yīng)，即可制備得到大約0.1克的小尺寸熒光硅納米顆粒（約2.2納米）。該類(lèi)型硅納米顆粒兼具強(qiáng)熒光（熒光量子效率為20-25%）、良好生物相容性和優(yōu)良水分散性、優(yōu)異光穩(wěn)定性和 pH值穩(wěn)定性。同時(shí)我們還將得到的硅納米顆粒作為生物熒光探針用于長(zhǎng)程免疫熒光細(xì)胞成像。
　　第四章：在此基礎(chǔ)上，我們發(fā)展了宏量制備多色熒光硅納米顆粒的光

5、化學(xué)合成方法。通過(guò)引入1,8-萘二甲酰亞胺（1,8-naphthalimide）作為還原劑和表面配體，在常溫常壓條件下即可快速（<40分鐘）、宏量（約10克）制備得到強(qiáng)熒光（量子效率約為25%）和發(fā)射波長(zhǎng)可調(diào)（最大發(fā)射波長(zhǎng)：470-560納米）的多色熒光硅納米顆粒。制備得到的硅納米顆粒作為生物熒光探針可適用于長(zhǎng)程細(xì)胞成像。
　　綜上所述，本論文在對(duì)功能化硅納米顆粒的設(shè)計(jì)、合成及生物熒光成像等方面進(jìn)行了較為系統(tǒng)的探討和研究。取得的研