2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、鋰硫電池,是一種具有高能量密度的化學(xué)儲能體系,其正極活性物質(zhì)硫單質(zhì)理論比容量(1675 Ah kg-1)和能量密度(2600 Wh kg-1)高,儲量豐富、廉價、環(huán)境友好,相比于目前商業(yè)化的鋰離子電池正極材料,具有很大的優(yōu)勢。然而,鋰硫電池也存在一些問題阻礙著其進一步的發(fā)展和應(yīng)用:(1)單質(zhì)硫及其還原產(chǎn)物(Li2S和Li2S2)的電子絕緣性;(2)充放電過程中聚硫離子的溶解擴散造成“穿梭效應(yīng)”,自放電嚴重;(3)硫單質(zhì)電極充放電過程中的

2、體積膨脹效應(yīng)。針對上述問題,目前普遍采用的方法主要有單質(zhì)硫的包覆、負載復(fù)合、使用添加劑等,以提高電極活性物質(zhì)的導(dǎo)電性、抑制充放電過程中硫活性物種損失,從而提高鋰硫電池的循環(huán)及倍率性能。
  目前,大多數(shù)的改性方法基本是通過物理阻隔或者通過Ti-O、Si-O等對聚硫離子的靜電作用而進行固硫。雖然在一定程度上能提高鋰硫電池的循環(huán)性能,但依然很難從根本上解決聚硫離子的溶解擴散問題。圍繞這個主要問題,本論文的實驗思路是采用化學(xué)合成手段,合

3、成相應(yīng)的過渡金屬硫化物,把硫元素進行化學(xué)“預(yù)固定”,以另一種更為穩(wěn)定的形式利用硫元素。過渡金屬硫化物作為電極充放電循環(huán)時,繞過了硫單質(zhì)電極在放電過程中(或Li2S2、 Li2S在充電過程中)向液相中間體轉(zhuǎn)化的過程。也就是說,無論充電還是放電,都不涉及液相高級聚硫離子(S2-8、S2-6等)的形成和擴散,有效降低長時間循環(huán)活性物質(zhì)損失。本論文的研究的內(nèi)容和結(jié)論包括:
  (1)銅硫化合物體系(硫化銅、硫化亞銅)制備、電化學(xué)特性研究。

4、該部分工作使用不同摩爾比(Cu∶S=2∶1,Cu∶S=1∶1)的銅粉和硫粉,在N-甲基-2吡咯烷酮溶劑中攪拌混合均勻制得漿料,在一定溫度下加熱一段時間反應(yīng)即得到兩種材料。將兩種材料分別涂覆在銅箔和鋁箔兩種集流體上,得到四種不同的電極。通過實驗發(fā)現(xiàn),在四種電極中,涂覆在銅箔上的兩種“銅過量”電極具有優(yōu)異的循環(huán)性能和倍率性能。經(jīng)過分析,這一類電極之所以具有優(yōu)異的電化學(xué)性能,是因為銅元素與硫元素的親和力非常強,在長循環(huán)過程中硫活性物種能很好地

5、被“固定”在電極材料中,合成中過量的銅粉或銅集流體的使用,都能使電極“銅過量”,因而該類“銅過量”電極,相對于銅含量較低的電極,其表現(xiàn)出更加優(yōu)異的電化學(xué)性能。
  (2)鐵硫化合物體系(二硫化亞鐵)制備、電化學(xué)特性研究。該部分的主要內(nèi)容是通過水熱法以及高溫煅燒得到晶相純度較高的微米級的FeS2。實驗分別以銅箔和鋁箔作為集流體,以合成的FeS2為電極活性物質(zhì),制備電極(即Al-FeS2和Cu-FeS2),組裝電池,進行電化學(xué)測試。研

6、究發(fā)現(xiàn),0.5 C倍率下,Cu-FeS2和Al-FeS2電極首圈放電容量分別為760、790 mAh g-1,循環(huán)100圈,可逆放電容量分別為540、240 mAh g-1,容量保持率分別為71%和30.5%。對Cu-FeS2電極進行了倍率測試,研究結(jié)果表明該種電極具有優(yōu)異的倍率性能。通過對循環(huán)后的Cu-FeS2極片進行成分分析,發(fā)現(xiàn)電極活性材料發(fā)生了變化,100圈后活性物質(zhì)里除了含有鐵硫化合物,還有銅硫化合物以及某種銅鐵硫的相。因此,

7、我們推測,銅集流體在循環(huán)過程中提供了部分的銅元素,與聚硫離子發(fā)生了反應(yīng),形成了結(jié)構(gòu)更為穩(wěn)定的多種新物相,這些物相作為電極活性物質(zhì),提高了電極的循環(huán)可逆性。
  (3)銅鐵硫化合物體系(二硫化亞鐵銅)制備、電化學(xué)特性研究。本部分工作是圍繞Cu、Fe與S之間的化合物開展研究,研究Cu/Fe雙金屬的固硫效果。實驗的主要內(nèi)容是通過水熱法合成了一維棒狀的CuFeS2,并對其電化學(xué)性能進行研究。通過研究發(fā)現(xiàn),CuFeS2電極在0.2、0.5、

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