復(fù)合BiOI材料的制備及其在印染廢水中的應(yīng)用.pdf

1、本論文就光催化技術(shù)中光催化劑材料存在的易團(tuán)聚、穩(wěn)定性不高、與催化體系分離困難、催化降解的選擇性不夠高等問題對(duì)BiOI光催化材料進(jìn)行改進(jìn)研究，具體內(nèi)容如下:
　　(1)采用五水合硝酸鉍(Bi(NO3)3·5H2O)和碘化鉀(Ⅺ)分別作為Bi源和Ⅰ源，乙二醇(EG）作為助劑與水一起作為溶劑，通過水熱法合成BiOI。采用單一元素變量法，通過研究反應(yīng)液條件對(duì)BiOI光催化材料的催化活性及結(jié)構(gòu)的影響，來篩選出新型光催化材料BiOI的最佳制備

2、條件。通過SEM、XRD、UV-Vis等對(duì)合成材料的結(jié)構(gòu)和形貌等性質(zhì)進(jìn)行表征，通過光催化降解亞甲基藍(lán)(25mg/L MB)和羅丹明B(10mg/L RhB)模型來對(duì)此光催化劑的催化活性進(jìn)行評(píng)價(jià)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在反應(yīng)溶液pH=5、水熱反應(yīng)溫度T=160℃、水熱反應(yīng)時(shí)間t=16h的條件下合成的BiOI樣品的光催化活性最高，可見光照射30min對(duì)MB和RhB的降解率都能夠達(dá)到98％。
　　(2)針對(duì)BiOI的形貌和高吸附性能問題，在Bi

3、OI的基礎(chǔ)上摻雜了具有高吸附性能的HZSM-5合成了BiOI/HZSM-5復(fù)合光催化材料，采用水熱法合成了花狀的BiOI/HZSM-5催化劑，不僅具有高的吸附性，而且還保持高的催化活性。合成的復(fù)合催化劑具有很高的比表面積(SBET=70.2m2/g)。可見光照射1h后，HZSM-5/BiOI對(duì)MB和RhB的降解率可達(dá)99.6％和98.6％。相比較而言，BiOI對(duì)MB和RhB的降解率卻只有86.8％和68.5％。經(jīng)過3次循環(huán)再降解實(shí)驗(yàn)得知

4、復(fù)合光催化劑具有良好的穩(wěn)定性。
　　(3)針對(duì)上述制備的光催化劑粉末與被處理溶液的分離與回收再利用的問題，本論文將BiOI與磁性Fe2O3進(jìn)行復(fù)合來制備磁性復(fù)合BiOI材料，利用外加磁場(chǎng)的協(xié)助能夠?qū)崿F(xiàn)此光催化劑與溶液體系的快速分離以便進(jìn)一步再次利用。先利用共沉淀法合成納米Fe2O3粒子，采用同BiOI的制備過程相似的方法和步驟，將Fe2O3在裝釜前加入到反應(yīng)體系中反應(yīng)2h，將Fe2O3引入BiOI中制備出磁性復(fù)合光催化劑。通過不同

5、表征手段考察復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)、形貌等性質(zhì)，并通過光催化降解實(shí)驗(yàn)探討磁性復(fù)合催化劑的光催化活性、降解機(jī)理及回收再利用的效果。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，5％Fe2O3/BiOI磁性復(fù)合材料的光催化活性最高，在可見光照射60min后MB和RhB的降解率分別達(dá)95％和99％。在后續(xù)放大實(shí)驗(yàn)中，模擬降解1L及3L的目標(biāo)降解污染物的降解率分別仍能達(dá)到95％以上，對(duì)苯酚也具有一定的降解效果。光催化劑的回收循環(huán)實(shí)驗(yàn)表明，三次循環(huán)利用后的降解率僅有很小幅度的下降，證明

6、此復(fù)合催化劑(Fe2O3/BiOI)具有很好的重復(fù)穩(wěn)定性，且在外加磁場(chǎng)的作用下可實(shí)現(xiàn)催化劑的快速分離與回收。
　　(4)本文還嘗試采用制備高分子/BiOI復(fù)合材料的方法來提升催化劑的分離效果。通過在有機(jī)玻璃(PMMA)合成過程中通過添加BiOI來制備PMMA/BiOI復(fù)合材料。以甲基丙烯酸甲酯作為聚合單體，采用懸浮聚合法制備球狀PMMA，通過選用不同的分散劑和反應(yīng)時(shí)間來控制材料球體的大小。在聚合反應(yīng)時(shí)間為1.5～2h，觀察到PMM

7、A小顆粒變硬時(shí)加入BiOI粉末，再聚合形成復(fù)合PMMA/BiOI材料的小球。實(shí)驗(yàn)得采用過氧化苯甲酰(BPO)作為引發(fā)劑反應(yīng)2.5h后合成直徑0.1～0.2cm大小的PMMA/BiOI復(fù)合光催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，制備的PMMA/BiOI復(fù)合材料可以明顯提高分離效果，但PMMA對(duì)BiOI的包裹也影響到了催化劑的活性，可見光下對(duì)MB和RhB的降解率分別降為33.3％和45.3％，未能達(dá)到預(yù)期目標(biāo)。
　　(5)針對(duì)如何提高光催化降解過程中

8、選擇性的問題，本文結(jié)合分子印跡技術(shù)，采用表面聚合法合成分子印跡型復(fù)合BiOI(SMIP-BiOI)光催化劑。選用pH5條件下水相沉淀制備的BiOI為載體，中性紅作為模板分子合成SMIP-BiOI光催化劑。此分子印跡型SMIP-BiOI在可見光照射60min后，對(duì)中性紅的降解率可達(dá)95％，但對(duì)MB的降解率僅有37％。與之相對(duì)應(yīng)的是，在同樣的條件下BiOI光催化劑對(duì)MB和中性紅的光催化降解沒有區(qū)別，降解率均可達(dá)到98％。實(shí)驗(yàn)證明合成的SMI