多級(jí)結(jié)構(gòu)鐵基凝膠復(fù)合材料的制備及其對廢水中染料的去除作用.pdf

1、染整行業(yè)的發(fā)展，給人們帶來更為多彩世界的同時(shí)，也導(dǎo)致了一系列的環(huán)境問題。在印染過程中，約15％的染料損失進(jìn)入至水體環(huán)境。由于染料分子大多結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，溶解性高，不易自然降解，處理難度大，研究用于染料廢水處理的低成本吸附和降解材料備受關(guān)注。
　　本文旨在研究多級(jí)結(jié)構(gòu)鐵基凝膠復(fù)合材料的制備及其對水中剛果紅和羅丹明B等染料的去除作用。使用溶膠凝膠法結(jié)合溶劑熱反應(yīng)制備出具有不同形貌和納米尺度的Fe3O4干凝膠、ɑ-Fe2O3納米片、Fe3O4

2、-SiO2氣凝膠、α-Fe2O3-SiO2氣凝膠以及Fe3O4/Bi微球。通過各種手段對其進(jìn)行表征，進(jìn)一步了解所制備的納米材料的晶相、表面基團(tuán)、微觀形貌以及粒徑等結(jié)構(gòu)特性，探討其形成機(jī)理。制備的納米材料在對染料廢水的吸附和降解中具有較好的效果，應(yīng)用前景廣闊。本論文主要由以下三個(gè)部分構(gòu)成：
　　1.基于鐵基凝膠制備Fe3O4干凝膠和ɑ-Fe2O3納米片，并將其用于對剛果紅染料廢水的吸附處理。以有機(jī)醇或水介質(zhì)為溶劑，通過溶膠-凝膠法結(jié)

3、合溶劑熱過程，成功制得尺寸可調(diào)的納米晶型Fe3O4干凝膠和ɑ-Fe2O3納米片。討論了有機(jī)溶劑類型對Fe3O4干凝膠的結(jié)構(gòu)特性的影響，制備了大比表面積的Fe3O4干凝膠（93.6m2/g）和ɑ-Fe2O3納米片（26.9m2/g），探討了Fe3O4干凝膠和ɑ-Fe2O3納米片用于剛果紅（CR）染料廢水的吸附去除機(jī)理，考察了剛果紅溶液初始濃度、pH和不同接觸時(shí)間對吸附效果及去除率的影響，建立Langmuir，F(xiàn)reundlich吸附等溫模

4、型研究Fe3O4干凝膠和ɑ-Fe2O3納米片對剛果紅的吸附行為。結(jié)果表明制備的 Fe3O4干凝膠和ɑ-Fe2O3對剛果紅廢水的處理效果明顯。
　　2.基于鐵基凝膠為原料，以正硅酸乙酯為前驅(qū)體，制備了FexOy-SiO2復(fù)合氣凝膠，并將其用于剛果紅染料廢水的處理。有機(jī)醇為溶劑或水為反應(yīng)媒介，通過水熱反應(yīng)結(jié)合浸漬法，簡單快速的制備了Fe3O4-SiO2和ɑ-Fe2O3-SiO2復(fù)合氣凝膠。采用各種表征手段對所制備的Fe3O4-SiO2

5、和ɑ-Fe2O3-SiO2樣品進(jìn)行表征。同時(shí)考察了該材料對剛果紅染料廢水的吸附性能。結(jié)果表明：由于硅基的包覆，該Fe3O4@SiO2和ɑ-Fe2O3-SiO2復(fù)合氣凝膠對剛果紅的吸附效果大大提高，吸附容量分別達(dá)到489.13mg/g和454.55mg/g。考察了剛果紅初始濃度、不同接觸時(shí)間以及不同染料溶液pH等對剛果紅吸附試驗(yàn)效果的影響。吸附過程進(jìn)行動(dòng)力學(xué)分析發(fā)現(xiàn)FexOy-SiO2復(fù)合氣凝膠對剛果紅的吸附符合二級(jí)動(dòng)力學(xué)，為化學(xué)吸附過程

6、。建立Langmuir，F(xiàn)reundlich等溫吸附模型模擬FexOy-SiO2復(fù)合氣凝膠吸附剛果紅的行為，F(xiàn)reundlich等溫吸附模型能夠更好地描述FexOy-SiO2復(fù)合氣凝膠吸附剛果紅的過程，其主要原因?yàn)镕exOy表面被SiO2對的包裹造成的。
　　3.基于鐵基凝膠為原料，Bi(NO3)2為前驅(qū)體，通過溶劑熱法，制備了磁性球型光催化材料四氧化三鐵/單質(zhì)鉍微球（Fe3O4/Bi），并將制備的Fe3O4/Bi微球用于光催化降

7、解羅丹明B染料。Fe3O4/Bi微球由平均直徑為250nm-400nm的微球組成，Bi微球表面均勻的覆蓋具有孔洞結(jié)構(gòu)的，粒徑大小在15nm~25nm范圍內(nèi)的Fe3O4顆粒。通過控制前驅(qū)體的用量制備了Bi含量分別為5%，15%，30%，50%的Fe3O4/Bi納米復(fù)合材料，并在光照條件下將其用于對羅丹明B的降解，探討了影響光催化活性的因素。在可見光條件下研究Fe3O4/Bi降解羅丹明B的一級(jí)動(dòng)力學(xué)。由此得知，F(xiàn)e3O4/Bi復(fù)合微球比單純

8、的Bi球的催化性能優(yōu)越，在可見光照射下，純Bi球?qū)α_丹明B的降解率為27%，而Bi與Fe3O4復(fù)合后的微球的光催化活性大大提高，且隨著Bi含量的增大，對羅丹明B的降解率不斷提高，當(dāng)Bi含量達(dá)到30%時(shí)降解率達(dá)到90%以上，繼續(xù)增加Bi在Fe3O4/Bi復(fù)合材料中的比重，對羅丹明B的降解率開始下降，光催化活性減弱，Bi含量為30%的Fe3O4/Bi降解羅丹明B的速率常數(shù)k為0.00535min-1，單純Bi微球降解速率常數(shù)k值為0.000