炭摻雜介孔MgO顆粒制備及其CO2吸附特性研究.pdf

1、近年來，隨著經(jīng)濟的發(fā)展，一次能源的大量使用造成 CO2等氣體的排放量急劇增加，其產(chǎn)生的溫室效應(yīng)給人類帶來了嚴重的環(huán)境問題。CO2減排成為21世紀(jì)最艱巨的任務(wù)之一。過程工業(yè)的煙道氣是工業(yè)生產(chǎn)中 CO2的主要排放源，尤其是燃煤火力發(fā)電廠，其煙道氣 CO2排放量占全世界的40.6％，因此減少燃煤電廠煙氣中CO2排放量刻不容緩。目前，CO2捕集與封存技術(shù)(CCS)被認為是緩解溫室效應(yīng)的最有效方式。低成本、低能耗、易于操作控制、性能穩(wěn)定的燃燒后吸

2、附法捕集CO2技術(shù)具有較大應(yīng)用前景。選取合適的吸附劑是實現(xiàn)高效捕集CO2的關(guān)鍵。
　　介孔MgO具有較大比表面積，較低的吸附/解吸溫度，吸附量大等優(yōu)點而備受關(guān)注。但是粉末狀MgO吸附劑應(yīng)用于吸附床時流動壓降大，有顯水存在時容易結(jié)團，而且使用壽命短，不易回收。因此，制備具有高效吸附性能的MgO吸附劑顆粒并對其顆粒-堆積床尺度的CO2吸附特性進行研究，對于推進CO2捕集技術(shù)的工程應(yīng)用具有重要意義。鑒于此，本文首先利用高溫炭化的方法制備

3、了具有高比表面積和一定機械強度的炭摻雜介孔MgO顆粒，研究了顆粒制備條件對MgO顆粒的微觀孔道結(jié)構(gòu)、CO2吸附性能以及機械強度的影響；隨后研究了水合作用對吸附劑顆粒表面形貌、微觀孔道結(jié)構(gòu)以及 CO2吸附性能的影響，獲得了吸附劑微觀孔道結(jié)構(gòu)以及吸附溫度對其 CO2吸附動力學(xué)參數(shù)的影響規(guī)律；最后對不同工況下堆積床上 CO2吸附穿透特性以及吸附床內(nèi)流動與溫度變化規(guī)律進行了研究。主要研究成果如下：
　　①利用羧甲基纖維素鈉和五水堿式碳酸鎂

4、制備的吸附劑顆粒通過高溫煅燒可以制得具有高比表面積和一定機械強度的炭摻雜介孔MgO顆粒。隨著煅燒溫度和 CMC添加量的增加，MgO顆粒的吸附量回收率都是先增加后減小，機械強度則逐漸升高。高的煅燒溫度會增強顆粒燒結(jié)作用，提高機械強度，但會造成MgO晶粒尺寸變大，晶粒團聚加重；摻雜適量活性炭可以起到提高機械強度、減少晶粒間的團聚作用。通過FHH分形模型定量分析顆粒的孔道結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn)，分形維數(shù)越小，顆粒孔道結(jié)構(gòu)越規(guī)則，吸附劑的吸附效率越高；細微孔

5、容易造成孔表面不平整和孔道結(jié)構(gòu)不規(guī)則，不利于CO2氣體在孔道內(nèi)擴散。
　?、谒献饔脤gO顆粒表面形貌具有重要影響。水合處理后MgO顆粒表面出現(xiàn)了3維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，平均孔徑減小，顆?？讖郊性诮榭追秶?，比表面積增大，吸附性能提高。通過吸附動力學(xué)研究發(fā)現(xiàn)，擬二階模型符合描述CO2在MgO顆粒上的吸附過程。高溫不利于CO2在MgO顆粒上的吸附，但是提高溫度有利于提高其吸附速率常數(shù)。初始吸附速率與吸附劑顆粒的物理結(jié)構(gòu)有關(guān)，而與吸附溫度無關(guān)

6、。水合后的MgO顆粒吸附循環(huán)穩(wěn)定性較好，適合應(yīng)用于CO2氣體的捕集。
　?、弁ㄟ^堆積床上MgO顆粒CO2吸附特性研究發(fā)現(xiàn)：在干燥情況下，增加氣體流量和 CO2濃度會造成吸附穿透時間減小，無效床層長度增加，床層利用率降低。氣體流量越大，穿透曲線越陡峭，吸附傳質(zhì)速率越快。CO2在MgO上的吸附是受化學(xué)反應(yīng)和孔擴散共同控制的。吸附熱對吸附床的溫度分布具有重要影響，隨著吸附波的前進，吸附床軸向不同位置處的溫度先升高后降低，最大溫升約14℃