PEi-介孔硅復(fù)合CO2吸附材料改性及性能研究.pdf

1、溫室效應(yīng)引起的氣候變化已經(jīng)成為一個(gè)全球性問題，引起了世界各國(guó)的廣泛關(guān)注。CO2作為主要的溫室氣體，其減排技術(shù)的開發(fā)也已成為研究熱點(diǎn)。目前工業(yè)化應(yīng)用的CO2濕法捕集技術(shù)存在著設(shè)備易腐蝕、再生能耗高等問題，而吸附法因其特定的優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是一種很有開發(fā)潛力的替代技術(shù)。有機(jī)胺介孔硅復(fù)合材料是目前CO2吸附材料研發(fā)的熱點(diǎn)，但是其吸附容量還受到有機(jī)胺分散性的限制有待進(jìn)一步提高。本文主要從三個(gè)方面著手，針對(duì)有機(jī)胺分散度的提高從而提高吸附劑的CO2吸附

2、性能，進(jìn)行了一系列的吸附劑改性研究。
　　首先，本文在PEI（聚乙烯亞胺）浸漬過程中摻雜三種含磷的表面活性劑，實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示兩種磷酸酯尤其是TEP（磷酸三辛酯）添加后PEI/SBA-15吸附劑的CO2吸附性能得到一定程度的提升。隨后的表征結(jié)果顯示TEP可以有效地提高PEI在SBA-15孔道中的分散度，促進(jìn)了CO2在PEI體相中的擴(kuò)散，從而提高了CO2吸附容量。此外，研究還發(fā)現(xiàn)改性后的PEI/SBA-15吸脫附循環(huán)性能得到改善，這主要

3、可歸因于其熱穩(wěn)定性和CO2擴(kuò)散性能的提高。
　　隨后，本文利用一鍋法制備表面接枝氨烷基鏈的SBA-15載體并用浸漬法負(fù)載PEI。原位負(fù)載氨丙基的SBA-15可以較好的保持SBA-15的結(jié)構(gòu)性能，但是當(dāng)APTS（氨丙基三乙氧基硅烷）占硅源總量摩爾分?jǐn)?shù)15％以上時(shí)，SBA-15孔端的結(jié)構(gòu)就開始變形甚至坍陷。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示改性吸附劑的CO2吸附容量隨著APTS摻雜量的增加而增加，其中P35A15SBA-15在75℃條件下的CO2吸附容量相

4、對(duì)于改性前增加了約70％。同時(shí)更低的溫度下P35A15SBA-15的吸附容量更是比改性前提高了1.5倍以上。這主要可以歸因于其中PEI分散度的提高以及氨烷基鏈端的氨基與負(fù)載的PEI的協(xié)同作用。
　　最后，本文研究了硫酸化Zr5SBA-15過程中硫酸氫銨濃度對(duì)于載體酸性及其負(fù)載PEI后的CO2吸附性能的影響。表征結(jié)果顯示，Zr5 SBA-15表面酸性隨著硫酸化程度的提高而加強(qiáng)，尤其是Br(o)nsted酸性得到明顯提升。CO2吸附容