核殼結(jié)構(gòu)Fe@Fe2O3納米線活化分子氧降解阿特拉津和甲砜霉素的研究.pdf

1、近年來，經(jīng)濟(jì)發(fā)展，農(nóng)藥和抗生素大肆使用，導(dǎo)致環(huán)境中的持久性污染物不斷富集，最終危害自然生態(tài)環(huán)境以及人類健康。為了治理已被污染的水體環(huán)境，眾多環(huán)境領(lǐng)域科研工作者們一直致力于研究開發(fā)高效且環(huán)境友好的水污染治理方法。在過去的20年里，零價鐵(ZVI)已被科研工作者廣泛應(yīng)用于污水中各種有機(jī)污染物和無機(jī)污染物的治理。但零價鐵處理策略仍存在一些局限性，例如隨著反應(yīng)進(jìn)行金屬氧化物沉積導(dǎo)致的活性降低、工作pH范圍窄(pH＜3)以及處理一些難降解污染物的

2、效果有限。針對以上問題，本論文旨在通過引入銅離子(Cu2+)來增強(qiáng)零價鐵活化分子氧降解污染物的能力，并探討了相關(guān)作用的機(jī)理以及降解典型含氯有機(jī)污染物的反應(yīng)過程。
　　首先，我們發(fā)現(xiàn)Cu2+可以有效促進(jìn)核殼結(jié)構(gòu)Fe@Fe2O3納米線活化分子氧降解阿特拉津。ESR和XPS等表征結(jié)果證實溶液中Cu2+的加入可以促使Fe@Fe2O3納米線生成更多的溶解態(tài)Fe(Ⅱ)，有助于促進(jìn)單電子及雙電子過程活化分子氧，從而產(chǎn)生·OH等活性氧物種降解阿特

3、拉津，降解過程伴隨鐵循環(huán)的同時也存在著銅物種的循環(huán)?；趯嶒灲Y(jié)果，我們提出了阿特拉津在有氧條件下的降解路徑，并探討了阿特拉津開環(huán)降解的可能性。
　　其次，我們研究了核殼結(jié)構(gòu)Fe@Fe2O3納米線降解甲砜霉素(TAP)的過程，并且比較了空氣與氬氣這兩種氣氛下甲砜霉素降解路徑的不同。實驗結(jié)果表明Fe@Fe2O3納米線在兩種氣氛下均能有效降解甲砜霉素，但是氬氣下甲砜霉素的降解速率明顯高于空氣條件下的降解速率。經(jīng)過中間產(chǎn)物的檢測與分析，我

4、們發(fā)現(xiàn)這兩種氣氛下甲砜霉素的降解機(jī)理并不一樣:在空氣氣氛下Fe@Fe2O3納米線活化分子氧產(chǎn)生羥基自由基，使甲砜霉素發(fā)生氧化降解;而在氬氣氣氛下Fe@Fe2O3納米線中零價鐵核直接將電子傳遞給甲砜霉素，甲砜霉素發(fā)生還原降解。
　　本論文不僅開發(fā)了一種增強(qiáng)型Fe@Fe2O3納米線活化分子氧的新途徑，加深了對Fe@Fe2O3/Cu2+體系活化分子氧的認(rèn)識，也提供了一種同時去除環(huán)境中可能存在的重金屬銅污染及農(nóng)藥阿特拉津污染的新方法，為環(huán)