過硫酸鹽活化新方法及其降解阿特拉津特性的研究.pdf

1、水，是生命之源，是人類社會賴以生存的前提。水資源和水安全直接關系到人與社會的可持續(xù)發(fā)展。隨著社會經(jīng)濟的快速發(fā)展，水污染問題越來越嚴重，水污染對環(huán)境和人類健康造成了威脅。水污染控制成為現(xiàn)代社會人們關注的焦點。一般來說，水污染處理方法包括生物法、物理法和化學法，其中高級氧化技術是研究較多的方法。近年來，基于硫酸根自由基（SO4-）的高級氧化技術迅速發(fā)展并成為研究熱點。硫酸根自由基的來源是過硫酸鹽的活化，一般來說，活化過硫酸鹽的方式有熱活化、

2、光活化、過渡金屬活化等。然而，這些方法都存在某些不足，目前，基于硫酸根自由基高級氧化技術的研究主要集中在如何綠色高效的活化過硫酸鹽。本論文，研究了兩種新穎的均相高效活化過硫酸鹽方法。
　　本論文第一部分內容研究了抗壞血酸促進過硫酸鹽降解阿特拉津，并探討了不同濃度、溫度和pH值條件下抗壞血酸活化過硫酸鹽降解阿特拉津的效果。實驗發(fā)現(xiàn)，在過硫酸鹽體系中加入抗壞血酸之后，阿特拉津的降解效率提高了20倍。捕獲實驗表明，羥基自由基和硫酸根自由

3、基是主要活性物種。我們采用ESR方法檢測體系中產生的活性氧物種，采用LC-MS、GC-MS檢測了抗壞血酸和阿特拉津降解過程中的中間產物。通過對比幾種還原性物質和類似抗壞血酸結構物質活化過硫酸鹽的效果發(fā)現(xiàn)，抗壞血酸活化過硫酸鹽的關鍵原因是其分子中所含有的二烯醇式結構。最后，我們提出了抗壞血酸活化過硫酸鹽的機理。這個體系提供了一種簡單高效的污染物去除方法，同時為烯醇式結構物質在環(huán)境污染轉化方面提供了新思路。
　　本論文第二部分內容采用

4、磷酸根活化過一硫酸鹽，研究了不同物質比例對體系降解污染物性能的影響。通過軟件模擬出不同pH值條件下磷酸根和過一硫酸鹽存在形式，考察了不同pH值條件下PBS/PMS降解阿特拉津的效果。實驗結果表明，磷酸根活化過一硫酸鹽機理與PBS與PMS結構密切相關，兩者可能形成氫鍵從而導致過一硫酸鹽氧氧鍵的活化。我們還研究了PBS/PMS體系活性氧物種的生成及其在污染物降解過程中的作用，結果表明，體系中產生了硫酸根自由基和羥基自由基兩種活性氧物種，這兩