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文檔簡介
1、氮氧化物作為最主要的大氣污染物之一,是形成光化學(xué)煙霧和酸雨的主要原因,嚴(yán)重威脅著生態(tài)環(huán)境和人類健康,因此,氮氧化物的防治和消除成為了全世界亟待解決的重要課題。目前對氮氧化物的消除方法研究較多、應(yīng)用比較成熟的技術(shù)是以NH3為還原劑的選擇性催化還原反應(yīng)(NH3-SCR),而以CO為還原劑對氮氧化物進(jìn)行催化還原的研究則相對較少。在催化劑的選擇上,由于金的化學(xué)性質(zhì)不活潑,長期以來被認(rèn)為是不適合作為催化劑的貴金屬。但是自從發(fā)現(xiàn)納米級金粒子對很多催
2、化反應(yīng)具有良好的催化活性以后,多相金催化開始逐漸進(jìn)入人們的視野。本文以采用三嵌段共聚物軟模板法制備的Al2O3/TiO2作為載體,通過沉積-沉淀法負(fù)載上納米金,再采用浸漬法摻雜入Ce,以改善催化性能,得到了高分散度的納米金催化劑,測試了不同催化劑對NO+CO反應(yīng)的NO轉(zhuǎn)化率,并通過材料表征手段對所制樣品的組成結(jié)構(gòu)進(jìn)行了簡要分析,還探討了載體與活性組分之間的相互作用對催化劑活性的影響。主要的研究內(nèi)容和結(jié)果如下:
(1)為了探究載
3、體的種類是否會影響催化劑的活性,本文通過對γ-Al2O3、 TiO2、Al2O3/TiO2三種常見的載體進(jìn)行比較,經(jīng)BET測試發(fā)現(xiàn),復(fù)合氧化物載體Al2O3/TiO2的比表面積和孔容都是三種載體中均為最大,表面積達(dá)到349 m2/g,孔容為0.589 cm3/g,具有最佳的載體孔道結(jié)構(gòu),并且對以上這三種物質(zhì)為載體的催化劑活性測試結(jié)果顯示以Al2O3/TiO2作為載體的催化劑對NO+CO反應(yīng)展現(xiàn)出了最佳的低溫反應(yīng)活性。并確定了先加金后加鈰
4、的負(fù)載順序所制備催化劑活性更好。
(2)對單獨負(fù)載金的催化劑的活性測試結(jié)果顯示對NO+CO反應(yīng)的活性并不佳,最高轉(zhuǎn)化率也僅有8.2%,因此考慮引入過渡金屬Ce作為催化劑助劑。加入Ce以后催化劑的活性有著顯著提升,由于活性組分與載體之間存在的相互作用,使不同比例的活性組分負(fù)載于相同的載體的催化活性也會大不相同。通過對不同金鈰比的活性比較,確定最佳的金鈰組分比為1∶0.5,在該比例時,NO的轉(zhuǎn)化率在300℃可達(dá)到100%,N2選擇
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