碳納米管負(fù)載鐵酞菁的制備及其催化性能的研究.pdf

1、環(huán)境水污染中酚類化合物是一種來源廣泛，難以降解，對(duì)自然環(huán)境有著巨大危害的有機(jī)污染廢水，是國內(nèi)外要求被嚴(yán)重控制的有機(jī)污染物之一。對(duì)傳統(tǒng)的高級(jí)氧化技術(shù)，催化體系常常含有H2O2利用率低、對(duì)難降解的有機(jī)污染物催化活性差、催化劑難以重復(fù)使用等問題。因此開發(fā)一種高效綠色的去除廢水中有毒目標(biāo)污染物的催化體系具有重要意義。
　　金屬酞菁類化合物與細(xì)胞色素P-450的活性中心金屬卟啉結(jié)構(gòu)相似，具有類似于生物酶的催化活性和選擇性，其催化過程是通過中

2、心金屬離子與反應(yīng)物發(fā)生配位進(jìn)行的。碳納米管具有獨(dú)特的物理性質(zhì)和結(jié)構(gòu)、優(yōu)良的電化學(xué)性能、大的比表面積、較好的物理吸附能力以及在很多條件下均具有較高的穩(wěn)定性，決定了其可以作為非均相催化劑的理想載體材料。因此，可以將具有模擬酶催化劑的金屬酞菁負(fù)載到改性的碳納米管上，研究催化體系的催化性能，探索負(fù)載型催化劑的改善方法。
　　本文利用兩種不同的配體（4-氨基吡啶（Py）和巰基乙胺（CS））改性碳納米管，分別使用脫氨基法和酰胺化方法改性碳納米

3、管得到MWCNTs-Py和MWCNTs-CS，再通過軸向配位的思想制備合成兩種碳納米管軸向負(fù)載金屬酞菁催化劑（FePc-Py-MWCNTs，F(xiàn)ePc-CS-MWCNTs）。采用UV-vis、XPS、FTIR等方法對(duì)催化劑進(jìn)行表征結(jié)果表明FePc成功地通過軸向配位的方式負(fù)載到碳納米管上。選用對(duì)氯苯酚（4-CP）作為目標(biāo)污染物，H2O2為氧化劑，研究催化劑的催化氧化能力。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：FePc-Py-MWCNTs/H2O2體系在酸性條件下相

4、對(duì)于FePc/MWCNTs/H2O2體系具有較高的活性，說明配體的引入可以極大地改善催化體系的活性；FePc-CS-MWCNTs/H2O2體系相較與FePc-Py-MWCNTs/H2O2體系，無論是酸性條件還是中性條件都具有很好的催化活性，且催化劑的循環(huán)使用性要高得多。EPR測(cè)試兩個(gè)催化體系都有羥基自由基（?OH）和過氧自由基（OOH）的存在，表明二者反應(yīng)都是一個(gè)羥基自由基為主導(dǎo)的反應(yīng)，這與傳統(tǒng)的含有配體存在的催化體系由高價(jià)金屬主導(dǎo)的反