碳納米管負(fù)載磷化氫分解催化劑的制備及性能研究.pdf

1、南開大學(xué)博士學(xué)位論文碳納米管負(fù)載磷化氫分解催化劑的制備及性能研究姓名：李俐俐申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：博士專業(yè)：環(huán)境科學(xué)與技術(shù)；環(huán)境科學(xué)指導(dǎo)教師：張寶貴201105摘要的催化活性和穩(wěn)定性。H2還原的方式是制備高活性的CoCc／CNTs催化劑的最適宜方式。還原方法的差異導(dǎo)致PH3分解反應(yīng)中生成的活性相不同。用H2還原制備的CoCe／CNTs和Co／CNTs在反應(yīng)過程中生成了CoP相。用NaH2P02H20／KBIh還原制備的CoCcBP／CNTs和用

2、KBIh還原制備的CoCcB／CNTs在反應(yīng)過程中生成了CoPC02P和Co等多種相。檢測(cè)結(jié)果顯示，CoP相在CoCeJCNTs和Co／CNTs上易于生成，而且在該反應(yīng)中活性高于其他相。CoCe／CNTs催化劑在反應(yīng)中表現(xiàn)出最高的活性和穩(wěn)定性。4采用改進(jìn)的誘導(dǎo)化學(xué)還原沉積法制備了新型的CoNiBP／CNTs催化劑。細(xì)小的非晶態(tài)CoNiBP納米顆粒均勻地分布于CNTs的內(nèi)腔和管壁。在PH3分解反應(yīng)中，該類催化劑表現(xiàn)出良好的活性和穩(wěn)定性能。

3、這種新型催化劑的良好性能歸因于合金顆粒的高度分散和CNTs管腔對(duì)納米顆粒的限制作用。5采用沉積沉淀法制備了粒徑小、分布均勻的CNTs負(fù)載的鐵系金屬氧化物催化劑。該類催化劑的活性依次為Co／CNTsODPNi／CNTsODPFc／CNTsODP。在PH3分解反應(yīng)中，少量P原子遷移至金屬與金屬氧化物顆粒，形成金屬磷化物，作為反應(yīng)的主要活性相。催化劑活性測(cè)試后，發(fā)現(xiàn)Co／CNTs0DP和Fc／CNTsODP催化劑上生成的是CoP和FcP活性相