石墨烯和錳氧化物納米材料的高原子效率制備及其超級電容性能研究.pdf

1、盡管關于合成石墨烯、錳氧化物及其復合物作為超級電容器電極材料的研究工作有很多。然而從綠色化學的觀點來看，非常有必要尋找一條高原子效率的方法來合成相關電極材料。當前大部分研究工作只是把Hummers法作為合成氧化石墨烯的通用途徑，對其工藝的探討以及高效利用其中的有效組分制備超級電容器電極材料的研究并不深入。對Hummers法制備氧化石墨烯工藝進行探討，以及利用Hummers法體系中的有效組分高原子效率制備石墨烯、錳氧化物以及石墨烯-錳氧化

2、物納米復合物，并將其作為超級電容器電極材料，充分體現(xiàn)了綠色化學理念，具有重要的理論意義與實用價值。
　　本文以Hummers法制備氧化石墨烯工藝為研究基礎，以所得到的氧化石墨烯/MnSO4懸浮液為前驅物，對其中的錳原子充分利用，以高原子效率的方法分別制備了石墨烯、錳氧化物以及石墨烯-錳氧化物納米復合物，并研究了其作為超級電容器電極材料的電化學性能。主要研究內容如下:
　　采用一種有效的、高原子效率的方法，以Hummers法合

3、成的氧化石墨烯/MnSO4懸浮液為前驅物，通過調控懸浮液中錳離子濃度制備了不同種類的石墨烯-錳氧化物納米復合物，主要包括石墨烯-Mn3O4納米粒子復合物和石墨烯-MnO2納米薄片復合物。先通過水熱法還原氧化石墨烯/MnSO4懸浮液可以得到石墨烯/MnSO4懸浮液。然后向其中滴加KOH溶液，當懸浮液中Mn2+濃度較高時，能得到石墨烯-Mn3O4納米粒子復合物;反之，則得到石墨烯-MnO2納米薄片復合物。所制備的石墨烯-Mn3O4納米粒子復

4、合物作為超級電容器電極材料，表現(xiàn)出了較好的電化學性能。并且，我們將實驗中的廢液回收利用為超級電容器電解液。結果表明，在回收的廢液中，所制備的石墨烯-Mn3O4納米粒子復合物電極材料的比容量能達到221.6 F g-1（電流密度為50 mA g-1），1000次循環(huán)后容量保持率為97.1％（電流密度為1Ag-1）。此外，在調控Hummers法合成的氧化石墨烯/MnSO4前驅物工藝過程中，我們觀察到原料中KMnO4用量對氧化石墨烯納米片的刻

5、蝕作用以及對薄片尺寸影響較大。
　　以Hummers法合成的氧化石墨烯/MnSO4懸浮液為前驅物，將氧化石墨烯從其中分離，得到含有錳離子的酸性溶液。向其中滴加KOH溶液得到MnO2超薄納米片。通過活化還原氧化石墨烯，制備了多孔石墨烯納米片。分別以具有較大比表面積的MnO2超薄納米片和多孔石墨烯納米片為正負極，1 M Na2SO4溶液為電解液組裝成非對稱超級電容器，測試了其電化學性能。結果表明，MnO2超薄納米片/多孔石墨烯非對稱型