拓?fù)浣^緣體Bi2Se3引入磁序的研究.pdf

1、拓?fù)浣^緣體(TI)作為非傳統(tǒng)意義的絕緣體，其特點(diǎn)是材料的內(nèi)部有能隙，而表面態(tài)卻無能隙無散耗。由于強(qiáng)自旋耦合作用，這種奇特的表面態(tài)受時間反演對稱保護(hù)，因此能抵抗體系中晶體的缺陷、非磁性雜質(zhì)等外界環(huán)境的影響。理論上預(yù)言拓?fù)浣^緣體和其他體系相（磁性材料或超導(dǎo)材料）結(jié)合的復(fù)合體系的界面還可能發(fā)現(xiàn)新的物質(zhì)相和新奇的物理性質(zhì)，如量子反?；魻栃?yīng)、Majorana費(fèi)米子和磁單極子。利用這些物理特性，人們可以構(gòu)造新型量子器件，并最終應(yīng)用到自旋電子學(xué)和量

2、子計算機(jī)等領(lǐng)域。
　　本論文選取典型的3D TI Bi2Se3作為研究對象。TI在低溫強(qiáng)磁場下的作用下出現(xiàn)拓?fù)淞孔討B(tài)，由此能觀察到量子霍爾效應(yīng)，然而這還不算是真正的拓?fù)浣^緣體?？茖W(xué)家們期望有真正的TI，它們不依賴外加的強(qiáng)磁場也能夠觀察到量子霍爾效應(yīng)，即反常量子霍爾效應(yīng)，這是利用樣品本身所具有的的鐵磁性導(dǎo)致霍爾平臺。而想要得到這種效應(yīng)可以通過材料設(shè)計在TI中引入鐵磁性。實現(xiàn)的手段是在TI中進(jìn)行過渡族摻雜從而引入鐵磁性，而理論計算出非

3、磁性的2p輕元素X(X=B，C和N)摻雜TI，可以誘導(dǎo)出鐵磁性，調(diào)控拓?fù)湫再|(zhì)。故本論文對Bi2Se3進(jìn)行了磁性元素Co、Ni和非磁性元素C的摻雜研究。另一個手段是把TI和鐵磁材料結(jié)合在一起，利用異質(zhì)結(jié)的鄰近效應(yīng)誘導(dǎo)出鐵磁性。本論文選擇在鈣鈦礦錳氧化物（La0.7Sr0.3MnO3簡稱LSMO）薄膜上沉積Bi2Se3薄膜，形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)。探索鐵磁性的強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系對Bi2Se3磁性、電輸運(yùn)性能和表面態(tài)調(diào)控方面的影響。全文的內(nèi)容為以下幾部分:

4、r>　　對Bi2Se3單晶體進(jìn)行磁性元素的摻雜，摻雜元素有Co和Ni。Bi2Se3本身樣是抗磁性的，而Co摻雜后的樣品磁化率溫度曲線為順磁(PM）行為，12K低溫下的磁化率磁場曲線存在明顯磁滯現(xiàn)象，證實鐵磁相的存在。樣品的飽和磁化率、矯頑力和剩余磁化率，隨著Co濃度的增加而逐漸增大，說明Co濃度與鐵磁性密切相關(guān)。FM的來源有兩個可能的解釋。第一，生成了很少量的鐵磁體Co-Se化合物。第二，磁性雜質(zhì)之間的RKKY作用。樣品的電阻率的趨勢在

5、30K以上和30K兩個溫區(qū)不同，T＞30 K的溫區(qū)，主要是電子-聲子散射作用主要是電子-電子之間的散射作用。所有樣品都表現(xiàn)出正磁電阻行為。
　　Ni摻雜樣品NixBi2-xSe3同樣具有層狀結(jié)構(gòu)。Ni摻雜對樣品磁性影響很大，x=0即Bi2Se3為抗磁材料，x=0.03樣品是典型的PM材料，x≥0.05的樣品中觀察到了復(fù)雜的鐵磁性，有多個磁轉(zhuǎn)變點(diǎn)，這可能與Ni-Se化合物有關(guān)。所有樣品都表現(xiàn)出弱金屬導(dǎo)電行為，樣品的電阻率隨Ni含量的

6、增加而增加。不同含量的樣品表現(xiàn)出不同的磁電阻行為，可能與樣品散射機(jī)制和磁有序有關(guān)。
　　C摻雜的Bi2Se3晶體的生長是沿c軸取向，結(jié)晶性良好且有良好的周期性。晶格參數(shù)先減小后增加。樣品仍然是n型半導(dǎo)體，說明C摻雜補(bǔ)償Se缺失是有限的。C摻雜樣品的電阻率變化趨勢基本相同，隨溫度降低而降低，30K附近出現(xiàn)金屬絕緣轉(zhuǎn)變，電磁阻也在該溫度點(diǎn)翻轉(zhuǎn)，說明C摻雜增強(qiáng)了Bi2Se3的表面態(tài)對整個電導(dǎo)的貢獻(xiàn)，使得電輸運(yùn)中表面電導(dǎo)的作用凸顯出來。磁

7、性質(zhì)在C摻雜之后出現(xiàn)了抗磁到鐵磁的變化。
　　探索真空蒸發(fā)鍍膜的方法制備Bi2Se3拓?fù)浣^緣體薄膜的工藝條件。制備蒸鍍Bi2Se3薄膜的最佳后退火處理參數(shù)為退火溫度300℃，保溫時間5h。適當(dāng)增加退火溫度Ta和保溫時間可以提高Bi2Se3薄膜的結(jié)晶性，而較高的溫度和較長的保溫時間又會造成Se缺失。300℃退火的薄膜的電阻率在30K以下有一個很小的上升，顯示出金屬-絕緣轉(zhuǎn)變，而轉(zhuǎn)變溫度點(diǎn)幾乎隨外加磁場增加而線性增加。300℃退火樣品

8、的磁電阻在高場下線性增加，這種現(xiàn)象被認(rèn)為是一種量子線性霍爾效應(yīng);低場下由于拓?fù)浣^緣體表面態(tài)中的自旋-動量鎖定和自旋軌道的相互作用出現(xiàn)了弱反局域效應(yīng)。Si(111)單晶，LaAlO3單晶、石英和玻璃做基底蒸鍍Bi2Se3薄膜，都能成的Bi2Se3相。所有薄膜的Se/Bi相對原子的比Cr都比1.5小，雖然是在富Se環(huán)境下后退火處理，但過量的Se分子并沒有進(jìn)入薄膜內(nèi)部。
　　探索了磁控濺射方法制備Bi2Se3拓?fù)浣^緣體薄膜的工藝條件。濺

9、射沉積的Bi2Se3薄膜的進(jìn)行后退火處理的最佳參數(shù)為:退火溫度300℃，保溫時間2h。未退火的Bi2Se3薄膜為非晶薄膜，隨著Ta的增加，晶粒逐漸從圓形晶粒長成三角形和六邊形結(jié)構(gòu)。Ta對樣品的電阻率也有影響，對于未退火的薄膜，電阻率隨測量溫度降低而增加(dρ/dT＜0)。當(dāng)Ta≥200℃時，表現(xiàn)出金屬行為（dp/dT＞0）。Si(100)基底上濺射的不同厚度的Bi2Se3薄膜都具有很好的c軸取向。300nm薄膜樣品表現(xiàn)出弱金屬性，在零場

10、下，電阻率隨著測試溫度的降低而呈現(xiàn)線性降低。然而其他厚度的樣品卻表現(xiàn)出了不同的特征，這是由于電導(dǎo)在高溫和低溫區(qū)域有不同的輸運(yùn)機(jī)制?；魻栃?yīng)測試顯示載流子與厚度相關(guān)，隨著厚度增加而增加。MR曲線反應(yīng)出高場線性磁阻和低場弱反局域效應(yīng)。
　　采用蒸發(fā)和濺射的方法制備拓?fù)浣^緣體/鈣鈦礦錳氧化物(Bi2Se3/LSMO)異質(zhì)結(jié)。蒸發(fā)制備的異質(zhì)結(jié)呈現(xiàn)出絕緣體特性，電阻率隨溫度降低而逐漸增加，在30K附近飽和，這個溫度與Bi2Se3體電導(dǎo)自由電

11、子的凍結(jié)溫度一致，說明在LSMO薄膜與Bi2Se3之間存在著某些相互作用?？鄢齃SMO的鐵磁信號，還存在明顯的磁滯現(xiàn)象，由于Bi2Se3本身是抗磁性的，說明LSMO在Bi2Se3薄膜中誘導(dǎo)出了鐵磁性。在通過磁控濺射得到的Bi2Se3/LSMO異質(zhì)結(jié)中，異質(zhì)結(jié)的連續(xù)性很好，沒有裂縫和孔洞，有層狀結(jié)構(gòu)和六方結(jié)構(gòu)。不同厚度的薄膜電阻行為不同，但都能在薄膜中觀察到金屬-絕緣體相變，Bi2Se3層存在明顯的自旋極化電流注入效應(yīng)。這可能是由于LSM