2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、無機熒光功能材料在照明、探測、傳感等科學(xué)工程領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用,近年來,伴隨提純稀土濃度工藝的改進,及稀土離子窄帶發(fā)射、熒光壽命長、穩(wěn)定性高等優(yōu)良特點,稀土摻雜無機材料的開發(fā)及應(yīng)用得到迅猛發(fā)展,如:稀土摻雜熒光粉應(yīng)用于白光 LED、稀土摻雜納米晶應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域、稀土光譜調(diào)制提升太陽能電池效率等等。然而,這些領(lǐng)域的發(fā)展多集中于稀土離子熒光效率的提升,忽略了稀土離子4f能級的復(fù)雜性及稀土離子熒光的多樣性,本論文基于此出發(fā),探索稀土離子熒

2、光的新現(xiàn)象、機理及應(yīng)用。
  一、雙色場激發(fā)增強上轉(zhuǎn)換熒光。
  稀土離子4f電子層受到5s25p6殼層電子的屏蔽,4f-4f躍遷屬于禁帶躍遷,稀土離子吸收截面較小,吸收系數(shù)較低,同時上轉(zhuǎn)換發(fā)光具有非線性吸收的特征,致使稀土離子上轉(zhuǎn)換熒光強度較弱?;谙⊥岭x子梯狀能級結(jié)構(gòu)和太陽光多色場連續(xù)光譜的特征,我們提出多色場同時激發(fā)提高稀土離子上轉(zhuǎn)換熒光強度。首先選取六方NaYF4為基體材料,摻雜Ho3+,基態(tài)吸收1150 nm波段的

3、光子、激發(fā)態(tài)吸收975 nm波段的光子,雙色場同時激發(fā),實現(xiàn)了Ho3+上轉(zhuǎn)換熒光的14.04倍增強;其次,選取六方NaYF4為基體材料,摻雜Er3+,基態(tài)吸收1520 nm波段光子、激發(fā)態(tài)吸收790 nm波段的光子,雙色場同時激發(fā)實現(xiàn)了Er3+綠色上轉(zhuǎn)換熒光的3.05倍增強。我們期望利用不同稀土離子的基態(tài)、激發(fā)態(tài)吸收及光聲子耦合特征,達到多波段吸收太陽光紅外光譜的目的,拓寬太陽能電池近紅外響應(yīng)區(qū)域。
  二、基于磁場調(diào)控稀土離子熒

4、光新現(xiàn)象及機理。
  鑒于稀土離子順磁性及晶體場的各向異性,外加磁場可能引起稀土離子不同晶軸方向作用力的差異,從而改變稀土離子局部結(jié)構(gòu)對稱性,進而調(diào)控稀土離子熒光,探索稀土離子熒光新現(xiàn)象及機理。首先選取 NaYF4為基體材料,引入結(jié)構(gòu)探針離子Eu3+,探測磁調(diào)控機理,發(fā)現(xiàn)磁場誘導(dǎo)Zeeman效應(yīng)引起的稀土離子Eu3+熒光峰劈列、熒光峰位移及個數(shù)增加;同時觀測到隨磁場強度增加,Eu3+熒光強度減弱的現(xiàn)象,磁減弱稀土離子熒光強度的現(xiàn)象

5、主要與磁場作用稀土離子間交叉弛豫增強、稀土離子周圍局部對稱性的提升等相關(guān)。
  由于 Gd3+離子具有7個未成對的電子,磁場調(diào)控時,磁作用較強,因此,引入磁性基體材料NaGdF4,脈沖磁場下監(jiān)控稀土離子Eu3+熒光,發(fā)現(xiàn)Eu3+熒光強度隨磁場強度變化的磁光回線現(xiàn)象,這一現(xiàn)象的機理與稀土離子磁響應(yīng)及結(jié)構(gòu)弛豫相關(guān)。
  利用磁場調(diào)控稀土離子間能量傳遞,在 NaYF4基體材料中,首次觀察到磁場增強稀土離子上轉(zhuǎn)換熒光現(xiàn)象(Yb3+-

6、Er3+、Yb3+-Ho3+)。通過對比磁場作用下單摻雜與共摻雜稀土離子熒光現(xiàn)象,發(fā)現(xiàn)單摻雜樣品稀土離子上轉(zhuǎn)換熒光強度減弱,共摻雜樣品稀土離子上轉(zhuǎn)換熒光強度增強,表明磁場增強了 Yb3+與稀土離子間的能量傳遞,從而增強上轉(zhuǎn)換熒光。
  磁場作用稀土離子熒光引起熒光強度及熒光峰的變化,可作為遠程自標定磁傳感材料,同時,磁場調(diào)控稀土離子上轉(zhuǎn)換增強上轉(zhuǎn)換熒光的現(xiàn)象及機理研究為增強上轉(zhuǎn)換熒光提供了一種新的方法。
  三、稀土離子摻雜

7、單顆粒的偏振熒光及潛在應(yīng)用。
  近年來,稀土離子摻雜無機材料的研究日益深入,然而,研究的主題多集中于稀土離子摻雜無機材料的整體熒光性能,這種研究通常忽視了稀土離子摻雜單顆粒的熒光特征及機理。我們期望從單顆粒出發(fā)探索稀土離子摻雜單顆粒的偏振熒光及潛在應(yīng)用,選取Er3+為熒光中心,六方型NaYF4為基體材料,使用AFM掃描探測單顆粒,在自建光學(xué)系統(tǒng)中探測單顆粒納米晶的激發(fā)和發(fā)射偏振光譜,發(fā)現(xiàn)Er3+摻雜六方型NaYF4單顆粒不同晶面

8、上轉(zhuǎn)換熒光偏振性能有差異,(0001)晶面無明顯的激發(fā)偏振性能,(101—0)晶面具有明顯的偏振性,這與不同晶面稀土離子所處晶體場的對稱性有關(guān),其中(0001)晶面的稀土離子處于中心對稱晶體場中,故無偏振熒光性能。鑒于超低濃度稀土摻雜納米晶在生物領(lǐng)域的應(yīng)用,我們探測了幾個納米晶組成的納米團體的激發(fā)偏振熒光,發(fā)現(xiàn)納米團體的上轉(zhuǎn)換熒光強度隨激發(fā)偏振角顯著變化,表明單個納米晶的偏振熒光性能對超低濃度納米晶的應(yīng)用具有重要影響,這種單顆粒納米晶的

9、偏振性能為超低濃度納米晶的實際應(yīng)用提供了參考。
  四、單顆粒診斷法發(fā)現(xiàn)新型無機材料。
  鑒于單顆粒特殊的熒光性能,從實際應(yīng)用角度出發(fā),探索單顆粒的應(yīng)用,基于單顆粒診斷法發(fā)現(xiàn)新型無機材料,即:將稀土摻雜的單個微納米顆粒作為單晶,首先從顏色、形狀、尺寸初步判斷是否為新型無機材料,其次使用單晶衍射儀對晶體結(jié)構(gòu)進行解析,并與無機晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫對比,確定該單顆粒是否為新型無機材料,隨后,使用化學(xué)合成法,制備出該新型無機材料的純相熒

10、光粉。通過單顆粒診斷法,在MgO-Si3N4-AlN-Al2O3體系中,成功發(fā)現(xiàn)藍綠色熒光、正四面體型Mg(Si, Al)4(O, N)6: Eu2+單顆粒,晶體結(jié)構(gòu)解析得到該新型無機材料為六方晶系,晶胞參數(shù)a=3.03130?,b=3.03130?,c=41.61600?,α=β=90o,γ=120o,晶胞體積V=331.168182?,對比無機晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫,發(fā)現(xiàn)該單顆粒顆粒為新型無機單顆粒,通過高壓氣相合成法制備出純相Mg(Si,

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