磁性Fe3O4負(fù)載催化劑的合成及其在有機(jī)反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf

1、磁性Fe3O4是最理想的載體，其無毒、原料廉價易得，易于制備，有著非?；钴S的表面可用于修飾和功能化，在外加磁場作用下磁性Fe3O4負(fù)載催化劑易于分離回收和重復(fù)使用，已被應(yīng)用于許多有機(jī)反應(yīng)中。磁性Fe3O4負(fù)載催化劑現(xiàn)也成為綠色化學(xué)的研究內(nèi)容之一，也是催化學(xué)者關(guān)注的重要內(nèi)容。
　　本論文第二章設(shè)計和合成了具有三功能表面的磁性Fe3O4納米催化劑Fe3O4@SiO2-NH2。首先運(yùn)用傳統(tǒng)、簡單的化學(xué)共沉淀法制備得到了磁性Fe3O4納米

2、粒子。隨后運(yùn)用溶膠-凝膠法對磁性Fe3O4進(jìn)行了表面包覆和保護(hù)，緊接著利用Fe3O4@SiO2表面的豐富羥基對其進(jìn)行修飾改性得到Fe3O4@SiO2-Cl，最后使用乙二胺對其進(jìn)行功能化得到催化劑Fe3O4@SiO2-NH2。隨后研究和探索了催化劑Fe3O4@SiO2-NH2協(xié)同催化合成硝基烯烴的最佳條件，并在最佳條件下，進(jìn)行了代表性底物擴(kuò)展，除吸電子基取代的芳醛和雜芳醛外均能以較好的收率得到相應(yīng)的產(chǎn)物。此外，根據(jù)實驗結(jié)果和已有報道，提出

3、了三功能協(xié)同催化合成硝基烯烴的可能機(jī)理。通過外加磁場確保了催化劑Fe3O4@SiO2-NH2的順利回收，三次使用后催化活性有明顯降低，分析其可能的原因為在反應(yīng)過程中形成了縮醛胺而化學(xué)中毒失活。
　　本論文第三章將N-甲基咪唑通過共價鍵接枝到Fe3O4@SiO2表面，并與醋酸鈀在甲苯中絡(luò)合得到N-甲基咪唑功能化磁性Fe3O4負(fù)載鈀催化劑Fe3O4@SiO2-NMIM-Pd，探索了其在空氣條件下催化對溴苯甲醚和苯硼酸的Suzuki偶聯(lián)