基于復合碳材料化學傳感器的應用研究.pdf

1、復合碳材料因具有優(yōu)異的理化性質(zhì)而被廣泛的應用到各個領域。其中基于復合碳材料構建的化學傳感器在環(huán)境污染物和腫瘤標志物的檢測方面發(fā)揮了巨大作用。但在環(huán)境污染檢測方面，復合碳材料化學傳感器關于非電活性環(huán)境污染物的分析及檢測仍然存在較大的空白。對于腫瘤標志物的檢測也多處于基礎研究階段，設計和合成高性能的復合碳材料化學傳感器用于腫瘤標志物的檢測依然是化學傳感領域的研究熱點。本文著力于利用復合碳材料的優(yōu)異性能構建新型的化學傳感器，并將其應用于非電活

2、性環(huán)境污染物和腫瘤標志物的檢測。本論文的主要研究內(nèi)容如下：
　　1.以吡咯為導電聚合物，通過恒電位聚合將合成的水溶性聚β-環(huán)糊精功能化石墨烯修飾在熱解石墨電極表面。探針分子二茂鐵能夠與環(huán)糊精形成主客體包絡物，當向含有二茂鐵的底液中加入多氯聯(lián)苯時，由于多氯聯(lián)苯對環(huán)糊精具有更強的親和力，多氯聯(lián)苯將取代環(huán)糊精空腔內(nèi)二茂鐵的位置，使得二茂鐵在電極表面的峰電流降低，據(jù)此可實現(xiàn)多氯聯(lián)苯的分析測定。傳感器對多氯聯(lián)苯的檢測范圍為1.0×10-12

3、～1.0×10-5 mol/L，檢出限為5.0×10-13 mol/L。與文獻報道的其他檢測方法相比，該傳感器具有更好的性能。
　　2.以2,6-二氨基蒽醌作為電化學探針分子，通過酰氯化反應合成2,6-二氨基蒽醌功能化石墨烯，以噻吩為導電聚合物，采用恒電位聚合法將2,6-二氨基蒽醌功能化石墨烯修飾在玻碳電極表面。根據(jù)多環(huán)芳烴與探針分子之間的π-π相互作用，建立水體系中多環(huán)芳烴的高靈敏電化學檢測方法。傳感器對多環(huán)芳烴的檢測范圍為1.

4、0×10-12～1.0×10-7 mol/L，檢出限為1.0×10-13 mol/L。將該傳感器用于實際樣品的分析測定，結果與HPLC方法具有很好的一致性，該傳感器有望應用于多環(huán)芳烴的實際檢測和快速篩選。
　　3.合成了金納米/PDDA/石墨烯復合材料作為固定抗體的基質(zhì)，采用滴涂法將其修飾在玻碳電極表面。以[Fe(CN)6]3-/4-為探針，通過抗原抗體之間高度的特異性結合，使用差分脈沖伏安法探究了不同濃度癌胚抗原對電極電化學信號

5、的影響。結果顯示探針的峰電流隨著癌胚抗原濃度的增加而降低并且在1.0×10-10～1.0×10-5 g/mL的濃度范圍內(nèi)呈現(xiàn)線性關系，檢出限為5.0×10-11 g/mL。此外，我們對血清樣品進行了加標回收分析測定，結果令人滿意。
　　4.采用循環(huán)伏安法在玻碳電極表面修飾上金納米簇作為抗體捕獲基底。合成AuNPs@PAMAM-C60復合材料跟蹤標記甲胎蛋白二抗，通過夾心免疫反應，二抗功能化的金納米被捕獲到傳感器的表面并原位催化誘導

6、銀金屬產(chǎn)生大量的銀納米粒子，通過檢測銀納米在KCl溶液中的電化學溶出信號實現(xiàn)甲胎蛋白的電化學檢測?？疾炝瞬煌瑵舛燃滋サ鞍讓︺y沉積的溶出峰電流的影響，結果表明銀沉積的溶出峰電流隨著甲胎蛋白濃度的增加而增加，且在0.001～10 ng/mL的濃度范圍內(nèi)峰電流的變化值與濃度的對數(shù)呈現(xiàn)良好的線性關系，檢出限為0.0001 ng/mL。與文獻報道的其他方法相比，靈敏度有了顯著提高。
　　5.采用循環(huán)伏安法在玻碳電極表面修飾上金納米簇作為抗體