基于新型碳納米復(fù)合材料構(gòu)建電致化學(xué)發(fā)光酶生物傳感器的研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、電致化學(xué)發(fā)光(Electrochemiluminescence,ECL)是在電極表面施加一定的電壓發(fā)生化學(xué)反應(yīng)從而產(chǎn)生一些特殊的電極產(chǎn)物,這些電極產(chǎn)物之間或者電極產(chǎn)物與體系中某組分之間通過電子傳遞形成激發(fā)態(tài),由激發(fā)態(tài)躍遷返回基態(tài)過程中產(chǎn)生的一種光輻射。它是電化學(xué)方法和化學(xué)發(fā)光方法相結(jié)合形成的一種新型檢測技術(shù),具有靈敏度高、選擇性好、過程易于控制、操作簡單等優(yōu)點(diǎn)。酶生物傳感器是以固定化酶膜為生物識別元件、修飾電極為信號轉(zhuǎn)換器件,因此其不僅

2、具有酶的分子識別功能和選擇催化功能,還具有電極響應(yīng)迅速、易于操作等特點(diǎn)。ECL酶生物傳感器將ECL檢測技術(shù)與酶的高度專一性和高效催化性融合在一起,具有高靈敏度、高選擇性等特點(diǎn)。
  隨著納米技術(shù)的快速發(fā)展,各種納米材料已被廣泛應(yīng)用于生物傳感器領(lǐng)域,在表現(xiàn)納米材料各種優(yōu)勢性能(如大的比表面積、獨(dú)特的電化學(xué)性質(zhì)、好的生物相容性等)的基礎(chǔ)上為生物傳感器的發(fā)展開辟了廣闊的應(yīng)用前景并實(shí)現(xiàn)了生物傳感器的高靈敏檢測。其中,碳納米管和石墨烯均具有

3、特殊的物理和化學(xué)性質(zhì),具有良好的導(dǎo)電性和電催化特性,能夠使電子在固定化酶與電極之間進(jìn)行快速而有效地傳遞。同時(shí),將基于碳納米材料研制的新型納米復(fù)合材料應(yīng)用于酶生物傳感器的構(gòu)建中可為酶的固定提供良好的微環(huán)境,從而保持酶的生物活性。基于以上考慮,本文研制了基于碳納米材料的新型納米復(fù)合材料并構(gòu)建了一系列靈敏的ECL酶生物傳感器,且性能都較以往的酶生物傳感器有很大程度上的提高。
  本論文主要研究工作如下:
  1.基于Hemin功能

4、化多壁碳納米管納米復(fù)合材料的電致化學(xué)發(fā)光膽固醇生物傳感器
  該工作結(jié)合多壁碳納米管(MWCNTs)對過氧化氫(H2O2)具有電催化氧化活性以及Hemin對H2O2電化學(xué)氧化從而增強(qiáng)Luminol-H2O2體系的ECL信號的特性,制備了新型的Hemin-MWCNTs納米復(fù)合材料,并將其應(yīng)用于膽固醇的檢測。首先,合成Hemin-MWCNTs納米復(fù)合材料,將其滴涂于預(yù)先處理好的裸玻碳電極表面,待電極在室溫下干燥后再在其表面滴涂膽固醇氧

5、化酶并于4℃孵育若干小時(shí)即可。由于Hemin-MWCNTs對H2O2有很好的電催化性能,可增強(qiáng)體系的ECL信號。在最優(yōu)實(shí)驗(yàn)條件下,該傳感器的ECL響應(yīng)與膽固醇濃度在3×107~1.2×10-3 mol·L-1范圍內(nèi)呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,檢測限為1×10-7 mol·L-1。此外,該傳感器具有靈敏度高、準(zhǔn)確度及穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)。
  2.基于碳納米管-氧化石墨烯-硫堇-納米金的電致化學(xué)發(fā)光膽固醇生物傳感器
  首先,碳納米管與氧化

6、石墨烯(GO)以質(zhì)量比為1∶1結(jié)合成納米復(fù)合物可展現(xiàn)出良好的電催化活性。其次,某些還原劑(如肼)有毒,因此必須控制用量。由于硫堇(Thionine,Thi)結(jié)構(gòu)中有大量氨基以及GO結(jié)構(gòu)中的大量羥基,可作為一些物質(zhì)(例如氯金酸)的還原劑,還原得到的納米金(AuNPs)對于Luminol-H2O2體系的ECL有極大的增強(qiáng)作用,并且GO作為還原劑還原氯金酸的同時(shí),還可以作為AuNPs的生長模板?;谝陨蟽牲c(diǎn),在未加入其它還原劑的情況下,利用G

7、O和Thi自身的還原性,原位還原氯金酸制備了MWCNTs-GO-Thi-Au納米復(fù)合材料,并將該納米復(fù)合材料應(yīng)用于膽固醇的檢測。由于該納米復(fù)合材料對Luminol-H2O2體系的ECL信號具有放大作用,使得檢測限大大降低。在最優(yōu)實(shí)驗(yàn)條件下,該傳感器呈現(xiàn)了較寬的線性范圍(0.15~828μmol·L-1)和相對較低的檢測限(50 nmol·L-1)。結(jié)合納米復(fù)合物以及ECL檢測方法的優(yōu)勢,將本實(shí)驗(yàn)所構(gòu)建的生物傳感器應(yīng)用于臨床生物檢測具有巨

8、大的潛在價(jià)值。
  3.基于生物功能化的AMs-ChO生物復(fù)合材料的電致化學(xué)發(fā)光膽堿生物傳感器
  由于石墨烯(GR)和AuNPs對于Luminol-H2O2體系的ECL具有極大的促進(jìn)作用,并且殼聚糖(CS)帶正電荷,可通過靜電作用與帶負(fù)電荷的酶或者含酶的生物復(fù)合材料結(jié)合,因此該工作首先將GO、氯金酸和CS通過電化學(xué)還原沉積修飾到電極表面(dpGR-AuNPs-CS)。其次,由于Fe3O4具有過氧化物模擬酶的特性,可催化氧化

9、H2O2成為各種活性氧分子,因?yàn)閭鹘y(tǒng)的酶易失活,采用Fe3O4可以很好的避免酶失活的不足。另外,TiO2能增強(qiáng)Luminol-H2O2體系ECL信號,因此制備了帶負(fù)電荷的Fe3O4-TiO2-ChO(AMs-ChO)生物復(fù)合材料,并能成功固載到帶正電荷的電極表面,構(gòu)建了一種新型的ECL膽堿生物傳感器。該傳感器顯示出較高的靈敏度,線性范圍是0.003~1120μmol·L-1,檢出限低至1 nmol·L-1。該傳感器具有良好的穩(wěn)定性,選擇

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