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1、發(fā)展氫能技術(shù)是保護(hù)環(huán)境的一條重要途徑,氨分解反應(yīng)是近年來(lái)受到重視的原位供氫方案。本論文圍繞等離子體法氨分解制氫的能效問(wèn)題,重點(diǎn)研究了交流弧放電等離子體和反應(yīng)器電極催化的作用。得到了以下結(jié)果和結(jié)論:
1、不同結(jié)構(gòu)的放電反應(yīng)器在氨分解制氫中表現(xiàn)出不同的反應(yīng)性能。交流弧放電反應(yīng)器的氨分解效果要明顯優(yōu)于介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器。在輸入功率為80 W時(shí),板-板式介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器的氨氣轉(zhuǎn)化率為15%。相比之下,板-板式交流弧放電反應(yīng)器(介質(zhì)開(kāi)
2、孔)在輸入功率為30 W時(shí),就能達(dá)到近50%的氨氣轉(zhuǎn)化率。
2、發(fā)射光譜原位診斷結(jié)果表明,交流弧放電具有很高的電子密度,等離子體區(qū)中的關(guān)鍵活性物種是NH。相比之下,介質(zhì)阻擋放電的電子密度低,等離子體區(qū)中的主要活性物種是電子激發(fā)態(tài)的NH3*物種。二者具有不同的氣相氨分解活化途徑。這些差別可能是交流弧放電等離子體氣相氨分解反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率明顯高于介質(zhì)阻擋放電等離子體的原因。
3、在交流弧放電反應(yīng)器中,管-管式結(jié)構(gòu)反應(yīng)器表現(xiàn)出
3、最好的氨分解效果。在相同輸入功率下,管-管式交流弧放電反應(yīng)器穩(wěn)態(tài)氨分解活性由高到低的次序?yàn)?鎳電極>不銹鋼電極>銅電極。不銹鋼電極和鎳電極反應(yīng)器在放電初始階段都有明顯的氨分解活性誘導(dǎo)期,而銅電極則沒(méi)有。通過(guò)XRD表征和在線質(zhì)譜分析發(fā)現(xiàn),活性誘導(dǎo)期的實(shí)質(zhì)是不銹鋼電極和鎳電極表面的金屬氮化過(guò)程。以銅電極為參考研究發(fā)現(xiàn),不銹鋼電極和鎳電極的表面催化作用對(duì)交流弧放電反應(yīng)器的穩(wěn)態(tài)氨氣轉(zhuǎn)化率的貢獻(xiàn)約為50%,與等離子體氣相氨分解反應(yīng)的貢獻(xiàn)大體相當(dāng)。
4、
4、反應(yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)、放電條件和等離子體熱的利用等對(duì)氨分解制氫能效有顯著影響。減小電極直徑和電極間距、降低放電頻率和對(duì)反應(yīng)器進(jìn)行保溫都可以提高氨分解制氫能量效率。在反應(yīng)器直徑8mm、電極直徑3mm、電極間距4mm、放電頻率5 kHz并對(duì)反應(yīng)器進(jìn)行保溫的情況下,氨氣完全轉(zhuǎn)化時(shí)的制氫能量效率可達(dá)12.5 mol/kW·h,遠(yuǎn)高于本實(shí)驗(yàn)前期在介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器中通過(guò)等離子體催化得到的結(jié)果(6.1mol/kW·h(2 g FeO))。
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