等離子體法分解CO2的反應(yīng)動力學(xué)研究.pdf

1、化石能源的廣泛使用加速了人類的發(fā)展，但與此同時，大量CO2溫室氣體的排放導(dǎo)致了一系列的環(huán)境問題。因此減少CO2排放量、開發(fā)新能源成為目前人們廣泛關(guān)注的主要內(nèi)容。將CO2轉(zhuǎn)化為CO成為解決上述兩個問題的理想方法。但是CO2分子的C=O鍵能以及解離能較高，以致CO2分子在室溫下十分穩(wěn)定。等離子體中富集大量活性粒子，尤其是其中的激發(fā)態(tài)粒子能夠降低反應(yīng)閾值能，促進(jìn)CO2的分解，是一種非常有前景的CO2轉(zhuǎn)化新方法。目前，關(guān)于等離子體轉(zhuǎn)化CO2的研

2、究大多基于實驗方法，但對微觀層次上CO2分解反應(yīng)過程的研究較少，因此，有必要利用模擬計算的方法對CO2分解的微觀特性和機理進(jìn)行研究。
　　本研究利用COMSOL軟件通過建立零維CO2分解反應(yīng)動力學(xué)模型，對CO2分解反應(yīng)過程進(jìn)行研究。通過構(gòu)建零維CO2分解反應(yīng)動力學(xué)模型，對熱統(tǒng)平衡條件下，CO2分解反應(yīng)過程中CO2的等離子體組分及轉(zhuǎn)化率進(jìn)行研究。模擬結(jié)果發(fā)現(xiàn)：在相同電子密度和電子溫度下，隨著氣體溫度的升高，轉(zhuǎn)化率先逐漸降低然后逐漸升

3、高；在相同電子溫度和氣體溫度下，隨著電子密度的升高，CO2轉(zhuǎn)化率逐漸升高；在相同氣體溫度和電子密度條件下，隨著電子溫度的升高，CO2轉(zhuǎn)化率逐漸升高。建立零維CO2分解反應(yīng)動力學(xué)模型，模型中包含CO2的振動激發(fā)態(tài)粒子、帶電粒子及其相關(guān)反應(yīng)，對大氣壓滑動弧等離子體中CO2分解過程進(jìn)行研究，得到了與實驗結(jié)果相吻合的模擬計算結(jié)果。動力學(xué)模擬結(jié)果發(fā)現(xiàn)：雖然振動激發(fā)態(tài)CO2分子能夠促進(jìn)CO2分解過程，但是大多數(shù)的振動激發(fā)態(tài)CO2分子退激發(fā)為基態(tài)CO