低溫等離子協(xié)同催化CO2甲烷化反應研究.pdf

1、CO2大量排放使溫室效應加劇，對環(huán)境和人類生存都帶來嚴峻挑戰(zhàn)。同時二氧化碳又是全球儲量最大的碳一資源，因此合理利用CO2越來越得到學者和社會的關注。二氧化碳甲烷化可有效利用碳源減少CO2排放，同時，甲烷作為當今社會被人們看好的低碳燃料也有廣泛的市場，因此CO2甲烷化研究最近幾年得到了人們的關注。CO2化學性質穩(wěn)定，因此如何在溫和條件下、低能耗、長時間穩(wěn)定的實現CO2的加氫轉化已經成為科學家們研究的重點。
　　非熱等離子體在小分子活

2、化、催化反應、表面處理、催化劑制備等很多領域有應用，它能夠在低溫下實現很多分子的活化轉化。目前等離子體在CO2轉化方面在CO2和CH4等飽和碳氫小分子重整領域研究較多，而在等離子體與催化劑協(xié)同作用CO2與氫氣直接加氫報道的較少。本文利用等離子體和金屬催化劑相結合對該反應進行了系統(tǒng)的研究。
　　本文首先對CO2加氫催化劑進行篩選:考察了不同金屬催化劑負載在SiO2上對CO2加氫性能的影響，得出加氫活性順序Ni＞Fe＞Cu;并且對催化

3、劑載體進行考察，其加氫活性順序SiO2＞Al2O3＞活性炭＞TiO2，催化劑比表面積不是影響催化劑活性的主要因素。通過初步篩選，Ni/SiO2催化劑具有較好的加氫活性及較高的甲烷選擇性。進一步考察了金屬負載量對Ni/SiO2催化劑活性的影響，并對反應條件進行了考察:放電電壓對催化劑的活性是一個重要的影響因素，在較適中的條件下催化劑和放電能相互協(xié)同作用才能達到最好的催化效果;催化劑隨著負載量的升高加氫活性是逐漸升高的，但過高的負載量催化劑