低溫等離子體協(xié)同催化氧化苯的研究.pdf

1、揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)排放到大氣中造成的人體健康和環(huán)境污染問題日益嚴(yán)重。近年來低溫等離子體協(xié)同催化技術(shù)作為凈化低濃度VOCs的有效技術(shù)受到普遍關(guān)注。本文的研究目的是開發(fā)低溫等離子體協(xié)同催化氧化苯的凈化技術(shù)，考察低溫等離子體協(xié)同CeO2/γ-Al2O3催化劑、Au/γ-Al2O3、Ag/γ-Al2O3和Pt/γ-Al2O3催化劑對苯的分解特性，詳細(xì)探究低溫等離子體協(xié)同CeO2/γ-Al2O3催化劑催化氧化苯的機(jī)理。為此，本研究首先利

2、用管式介質(zhì)阻擋放電(DBD)反應(yīng)器協(xié)同CeO2/γ-Al2O3催化劑分解苯。然后，利用板式DBD反應(yīng)器協(xié)同貴金屬(Au/γ-Al2O3、Ag/γ-Al2O3和Pt/γ-Al2O3)催化來分解苯。主要的研究結(jié)果如下:
　　(1)等離子體與CeO2/γ-Al2O3催化劑對分解苯有顯著的協(xié)同作用，其中濃度為5.0wt％CeO2/γ-Al2O3催化劑與等離子體協(xié)同的效果最好，這與X射線衍射(XRD)和X射線能譜(EDS)表征結(jié)果相吻合;苯

3、去除率隨SED的增加而增加，隨初始濃度的增加而降低。當(dāng)SED由20.8J/L增加至86.7J/L時(shí)，苯去除率由80％提高到99％，CO2選擇性由20.5％增加到114％;苯的初始濃度由50ppmv增加至300ppmv，CO2選擇性會(huì)略微增加;反應(yīng)溫度升高苯去除率降低，CO2選擇性提高;O2濃度升高會(huì)提高苯的去除效果，但對COx選擇性影響不大;H2O的加入會(huì)降低苯的去除率，但能提高CO2選擇性。
　　(2)CO和CO2是苯分解的主要

4、氣態(tài)產(chǎn)物，兩者選擇性之和只有56.5％;檢測放電時(shí)的DBD反應(yīng)器出口處顆粒物濃度，發(fā)現(xiàn)填充γ-Al2O3小球和5.0wt％CeO2/γ-Al2O3小球可有效抑制顆粒物產(chǎn)物的排出。
　　(3)催化劑表面上的O3對苯的分解起著重要作用，可在CeO2催化劑上分解成O22-和O2自由基，而經(jīng)過有無放電處理后通入苯或CO，兩者所檢測出的MS信號(hào)一致，說明了催化劑上O3分解生成的O22-和O2-自由基在沒有氣態(tài)O3存在時(shí)，對苯分解和CO氧化不

5、起作用。綜上CeO2催化分解苯的機(jī)理可能是CeO2促進(jìn)O3分解成活性氧引起的。
　　(4)再生后的5.0wt％CeO2/γ-Al2O3催化劑可以恢復(fù)其原有的催化能力。
　　(5)與無催化劑的DBD反應(yīng)器相比，載有貴金屬催化劑的DBD反應(yīng)器能顯著增加苯的去除率;在反應(yīng)溫度為25℃和SED為400J/L的條件下，Au/γ-Al2O3催化劑對苯的去除率最高;苯分解的氣相產(chǎn)物為CO和CO2，在催化劑負(fù)載量和反應(yīng)溫度一定的條件下，苯的