表面介質(zhì)阻擋放電低溫等離子體協(xié)同α-MnO2催化降解低濃度甲苯的研究.pdf

1、近年來，我國工業(yè)源排放的揮發(fā)性有機化合物(VOCs)逐年遞增，造成的環(huán)境問題日趨嚴重。新型技術(shù)低溫等離子體(NTP)受到眾多研究者的廣泛關(guān)注，但高能耗以及副產(chǎn)物問題始終困擾其發(fā)展。本文針對NTP技術(shù)現(xiàn)存缺點，在自制的表面介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器內(nèi)，引入α-MnO2等不同晶型MnO2和α-MnO2/anatase TiO2復(fù)合金屬氧化物催化劑，采用典型VOCs-甲苯考察低溫等離子體和催化體系的相互影響和協(xié)同作用。
　　首先，考察自制表面介

2、質(zhì)阻擋放電的放電特性以及對低濃度甲苯的降解性能。研究發(fā)現(xiàn)，自制高壓脈沖電源的表面介質(zhì)阻擋放電為單脈沖放電。甲苯的去除效率、O3產(chǎn)量與逃逸量、NOx產(chǎn)生量、甲苯的礦化率、CO選擇性與CO2選擇性隨著能量密度的升高而升高?；跉庀喔碑a(chǎn)物分析提出甲苯在低溫等離子體系統(tǒng)中的降解路徑和機理:降解的主要驅(qū)動力為低溫等離子體中的高能電子、各種活性自由基和O3等。
　　其次，通過一步水熱法制備得到α-、β-、γ-、δ-不同晶型MnO2，探究其在低

3、溫等離子體催化體系中對低濃度甲苯的協(xié)同降解性能。研究發(fā)現(xiàn)，α-MnO2的催化活性最佳，當能量密度為160 J/L時，甲苯的降解效率從單獨NTP的32.5％提升至78.1％。催化劑的引入也能夠提高甲苯的礦化率和降低O3的逃逸量、NOx的產(chǎn)生量、氣相副產(chǎn)物的種類和數(shù)量?；谝陨戏治鎏岢黾妆皆诘蜏氐入x子體催化體系中的降解路徑和機理。從表征分析可知:α-MnO2的優(yōu)異活性可歸功于其雙隧道結(jié)構(gòu)、最低的Mn-O鍵能、較強的穩(wěn)定性等。
　　最后

4、，將α-MnO2與TiO2進行復(fù)合制備得到復(fù)合催化劑，探究其在低溫等離子體催化體系中對低濃度甲苯的降解性能，考察了載體類型、復(fù)合方式的影響，并在此基礎(chǔ)上優(yōu)化了復(fù)合比例。研究發(fā)現(xiàn)，純anatase TiO2優(yōu)于P25，原位復(fù)合優(yōu)于固混復(fù)合。當能量密度為178 J/L時，0.2α-MnO2/anatase TiO2的活性最優(yōu)，能將甲苯的去除率提升至90.2％。復(fù)合催化劑能夠降低O3的逃逸量、氣相副產(chǎn)物的種類和數(shù)量。從表征結(jié)果分析:復(fù)合催化劑