高填充炭黑-天然橡膠混煉膠及其凝膠的非線性黏彈行為研究.pdf

1、炭黑(Carbon black)是橡膠工業(yè)中應(yīng)用最廣泛的一種補(bǔ)強(qiáng)性填料，填充炭黑可以顯著改善實(shí)用彈性體如輪胎、傳送帶等的力學(xué)性能和加工性能。通常，填充橡膠復(fù)合材料中補(bǔ)強(qiáng)劑炭黑的體積分?jǐn)?shù)（φ）高達(dá)20％以上，炭黑與橡膠基體之間通過粒子-粒子(P-P)，粒子-橡膠(P-R)等相互作用形成高度結(jié)構(gòu)化的三維黏彈性材料，是一種典型的高填充復(fù)雜體系。填充橡膠體系具有明顯的非線性響應(yīng)（如Payne效應(yīng)），在周期性變形條件下產(chǎn)生明顯的滯后損失，導(dǎo)致輪胎

2、滾動(dòng)阻力增加，燃油效率降低。因此，深入探討填充橡膠非線性黏彈響應(yīng)機(jī)理有助于降低汽車的燃油消耗，并提供與補(bǔ)強(qiáng)機(jī)理有關(guān)的微結(jié)構(gòu)信息，具有重要的社會(huì)經(jīng)濟(jì)性與理論研究價(jià)值。
　　在高填充CB/NR體系中，貫穿橡膠基體的炭黑凝膠網(wǎng)絡(luò)(CBG network)被認(rèn)為在補(bǔ)強(qiáng)與非線性黏彈響應(yīng)中占據(jù)主導(dǎo)地位。鑒于此，本文從CBG的制備與表征出發(fā)，通過長時(shí)抽提實(shí)驗(yàn)獲得了本體CBG樣品，并通過微觀形貌觀察、動(dòng)態(tài)流變、熱分析等方式研究了高填充CB/NR混

3、煉膠及對(duì)應(yīng)炭黑凝膠的結(jié)構(gòu)、組成與線性黏彈性。研究表明，從不同高填充混煉膠（φ＞15％）抽提得到的CBG具有相同的組成、微結(jié)構(gòu)與線性黏彈響應(yīng)特征，CBG中包含40 wt％的不可抽提橡膠，這部分橡膠中約12％處于玻璃態(tài)。
　　大幅振蕩剪切(LAOS)測(cè)試結(jié)果表明，CBG是處于Jamming態(tài)的軟玻璃材料，LAOS響應(yīng)表現(xiàn)為弱的應(yīng)變過沖行為，其Payne效應(yīng)的發(fā)生與體系的Jamming-Dejamming轉(zhuǎn)變過程有關(guān)，這一過程由應(yīng)變控制

4、，無頻率及溫度依賴性，轉(zhuǎn)變的發(fā)生來源于應(yīng)變誘導(dǎo)的炭黑聚集體的漲落、遷移和重排。通過未填充塑煉膠、炭黑凝膠及高填充混煉膠三者LAOS測(cè)試結(jié)果的比較可知，高填充混煉膠的Payne效應(yīng)來源于CBG網(wǎng)絡(luò)的破壞與基體網(wǎng)絡(luò)解纏結(jié)的協(xié)同作用，后者具有明顯的頻率依賴性。另外，基體纏結(jié)延遲了Payne效應(yīng)的發(fā)生，并減弱了Payne效應(yīng)幅度，導(dǎo)致高填充混煉膠臨界應(yīng)變幅度γc與G'(γ）及G"(γ)的降幅遠(yuǎn)低于本體CBG。
　　模量回復(fù)動(dòng)力學(xué)、觸變性與