碳量子點(diǎn)的理論研究與綠色制備.pdf

1、碳量子點(diǎn)是一種新興的納米熒光物質(zhì)，其常見的制備方法為氧化法，因此研究氧原子與碳量子點(diǎn)之間的相互作用關(guān)系對(duì)于碳量子性質(zhì)的研究具有重要的意義。目前，化學(xué)氧化法是最常用的一種碳量子點(diǎn)的制備方法，利用該方法合成碳量子點(diǎn)時(shí)，會(huì)用到強(qiáng)酸性物質(zhì)，危害環(huán)境，不易于規(guī)模化生產(chǎn)。因此，探索一種低成本、環(huán)境友好的綠色方法制備出性能優(yōu)良的碳量子點(diǎn)，對(duì)于碳量子點(diǎn)的工業(yè)化應(yīng)用具有十分重要的意義。
　　首先，本論文在密度泛函理論的基礎(chǔ)上，研究了氧原子與碳量子點(diǎn)

2、之間的相互作用關(guān)系。以大片的石墨烯片(C54H18，D6h)作為計(jì)算的原始構(gòu)型，依據(jù)該構(gòu)型的對(duì)稱性，選擇代表區(qū)域進(jìn)行單點(diǎn)能的計(jì)算。通過對(duì)該代表區(qū)域上單點(diǎn)能量的計(jì)算，獲得垂直于石墨烯片方向上氧原子的穩(wěn)定化學(xué)吸附位，據(jù)此計(jì)算勢(shì)能面?；趧?shì)能面，從熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)以及化學(xué)穩(wěn)定性三個(gè)方面對(duì)四種可能的自由異構(gòu)體進(jìn)行優(yōu)化和穩(wěn)定性分析，給出了氧原子和碳量子點(diǎn)之間可能的反應(yīng)機(jī)理。計(jì)算結(jié)果表明，在氧原子與碳量子點(diǎn)的相互作用過程中，氧原子最易在鍵的中心位置上

3、方發(fā)生吸附作用，形成環(huán)氧鍵;不易于在環(huán)的中間位置的上方發(fā)生吸附作用，形成環(huán)氧鍵。
　　其次，本論文采用密度泛函理論，探討了連接有不同官能團(tuán)的碳量子點(diǎn)作為質(zhì)子交換膜燃料電池陽極無金屬催化劑催化性能的影響。以大片石墨烯(C54H18)作為基本構(gòu)型，分別對(duì)15種連接有不同官能團(tuán)的改性石墨烯量子點(diǎn)的電子親和勢(shì)及其與氫的結(jié)合能進(jìn)行計(jì)算，從而獲得改性石墨烯量子點(diǎn)作為質(zhì)子交換膜燃料電池陽極無金屬催化劑的催化火山圖。計(jì)算結(jié)果表明，連接有CHO的石

4、墨烯量子點(diǎn)由于其與氫氣的結(jié)合能力適中且其具有較高的得電子能力，理論上，將其用于質(zhì)子交換膜燃料電池的陽極催化劑，具有更佳的催化性能。
　　最后，本論文以價(jià)格低廉的磺化煤作為碳源，采用臭氧氧化技術(shù)實(shí)現(xiàn)了高性能碳量子點(diǎn)綠色制備的目標(biāo)。通過柱層析進(jìn)行分離提純，利用紅外、紫外、核磁、質(zhì)譜以及元素分析等表征手段大致確定了制備的碳量子點(diǎn)的分子結(jié)構(gòu)。透射電子顯微鏡和激光光散射測(cè)試結(jié)果表明通過該方法制備的碳量子點(diǎn)形狀近似球形、尺寸分布均一，其中約有