特性礦物吸附材料制備、表征及陽離子染料吸附機理研究.pdf

1、天然礦物吸附材料是當前國內(nèi)外學者研究環(huán)境礦物材料熱點課題之一。本論文系統(tǒng)研究了基材礦物的物相組成、晶體結(jié)構(gòu)、形貌特征以及物理化學性質(zhì)特性，利用焙燒和水熱改性法，研究了四種基材復配比例等工藝條件，制備了高效復合吸附礦物材料（SMA、SMA-V、SMA-N、SMA-HT），并通過XRD、SEM、FT-IR及 TG/DSC/DTG等手段對材料進行系統(tǒng)表征。采用制備的材料作為吸附劑，系統(tǒng)研究了吸附四種典型陽離子染料的工藝條件。主要研究結(jié)論如下：

2、
　　1.熱重分析揭示了石墨在富氧氣氛下加熱超過724.3℃后易被迅速氧化為CO2逸出這一現(xiàn)象；引入XRD小角度（2θ角為0.5°~3°）分析插層改性后的膨脹石墨晶體，發(fā)現(xiàn)石墨的（001）面層間距由0.68212nm被撐大為15.23345 nm，c軸方向?qū)娱g域有明顯增加，表明具有吸附能力的孔道或介孔顯著增加。
　　2.分別采用富氧、缺氧及無氧氣氛焙燒技術(shù)制備了三種特性礦物吸附材料SMA、SMA-V、SMA-N，討論了控制焙

3、燒環(huán)境中氧氣對特性礦物吸附材料結(jié)構(gòu)改造及孔道調(diào)控機制。發(fā)現(xiàn)缺氧氣氛焙燒時，SMA-V既保留了膨脹石墨的有效組分，又有利于活性基團Al-OH、Si-O-Al的生成和孔道的發(fā)育，兼顧了石墨組分保留與提高吸附效率的協(xié)同效應，從而使其吸附陽離子染料的效果優(yōu)于 SMA及SMA-N。
　　3.采用水熱法制備了特性礦物吸附材料 SMA-HT，探討了溫度、時間、固液比對吸附材料微觀形貌結(jié)構(gòu)、表面官能團及礦物表面界面晶體缺陷的影響。水熱改性在保留了

4、未改性的礦物吸附材料（SMA）中具有良好吸附活性Al-OH及Si-O-Al基團的基礎上，使層狀硅酸鹽礦物晶體結(jié)構(gòu)沿c軸方向變松散，層間距增大，使與底氧相連的層間金屬陽離子部分被交換出，導致SMA-HT呈負電性，為高效吸附陽離子染料創(chuàng)造出更多的晶體缺陷和化學活性吸附位點，從而使吸附效率大幅提高。
　　4.研究揭示了特性礦物吸附材料的吸附規(guī)律。（1）SMA對四種典型陽離子染料的吸附凈化效果依次為MG> MO> NR> MB；（2）吸附

5、材料對于MG染料的吸附效率依次為SMA-HT> SMA-V> SMA> SMA-N；（3）四種特性礦物吸附材料都具有優(yōu)異的再生和重復利用性能及輕質(zhì)無二次污染特性。
　　5.構(gòu)建了吸附體系中平衡點pH（pHE）數(shù)學模型：y=k（x-pHE），對定量描述和有效控制吸附凈化過程具有重要應用價值。
　　6.對SMA、SMA-HT、SMA-N及SMA-V吸附凈化陽離子染料廢水的吸附等溫線模型及吸附動力學模型分析發(fā)現(xiàn)，Langmiur吸

6、附等溫線模型及準一級動力學模型均能較好地描述其吸附過程，且擬合度較高。另外，熱力學分析模型表明，ΔG、ΔH均小于零且ΔS均大于零，說明采用水熱法及控制焙燒環(huán)境（缺氧焙燒）均有利于反應的進行，且整個吸附過程為放熱反應。
　　本文的主要創(chuàng)新點為：
　　1.引入插層石墨與礦物特性優(yōu)化組合的粘土礦物復合，制備出對典型陽離子染料有顯著吸附性能且無二次污染可循環(huán)利用的新型礦物吸附材料。
　　2.采用水熱法及控制焙燒環(huán)境（缺氧焙燒）