基于萃取技術(shù)制備貴金屬納米粒子及其催化性能研究.pdf

1、納米金催化劑在CO催化氧化領(lǐng)域有著突出的優(yōu)勢，可以實現(xiàn)CO的低溫催化氧化，目前大部分的制備方法為使用沉積沉淀法制備納米金催化劑。而使用膠體沉降法制備負載型納米金催化劑具有顆粒大小可控的優(yōu)勢。兩相法是制備分散在有機相中金溶膠的經(jīng)典方法，但是其相轉(zhuǎn)移催化劑的使用增加了洗滌的難度，且硫醇物質(zhì)的使用毒害催化劑。使用萃取法制備分散在有機相中的膠體金粒子時，萃取劑可以代替相轉(zhuǎn)移催化劑和硫醇，即可以將水相中的金離子轉(zhuǎn)移至有機相，又可以在金還原過程中作

2、為保護劑。
　　本文使用氯金酸水溶液為金的前驅(qū)體，三辛胺、二異辛胺、N，N,N'，N'-四正辛基-3-硫戊二酰胺為萃取劑、甲苯為稀釋劑、硼氫化鈉水溶液或DMF為還原劑，成功制備分散在有機相中的膠體金溶液。通過調(diào)節(jié)萃取劑種類、萃取劑濃度以及還原劑種類，制備得到一系列膠體金溶液。通過膠體沉降法制備出均勻分散在TiO2載體表面的負載型納米金催化劑。分別使用高分辨透射電子顯微鏡、傅里葉紅外光譜、紫外可見分光光度計、差熱熱重分析等表征膠體金

3、和催化劑。使用該方法制備得到的催化劑，其載體表面金粒子外層包覆著萃取劑分子，阻止了金納米粒子的團聚。當使用0.025M三辛胺/甲苯萃取劑制備得到的膠體金相對于其他濃度，粒徑分布最窄、顆粒最小。且該濃度下制備得到的膠體金通過膠體沉淀法制備得到的負載型催化劑相比于其他濃度的催化劑，催化CO氧化能力最好，在200℃時可以將CO完全催化氧化為CO2。
　　使用膠體法成功制備均勻分散在水相中的膠體金粒子，得到的納米粒子粒徑分布較窄、顆粒均勻

4、。通過膠體沉降法制備得均勻負載在納米TiO2和γ-Al2O3粉末表面的負載型納米金催化劑。本文考察了表面活性劑種類、表面活性劑加入量、載體種類、焙燒氣體氛圍、負載量等因素對膠體沉淀法制備的負載型納米金催化劑催化CO氧化活性的影響。當使用PVA為保護劑且PVA加入量適中時，催化活性較好，明顯高于使用PVP時的催化劑。當加入過量的表面活性劑時，由于表面活性劑包覆在金納米粒子表面，阻擋了活性位點，致使催化劑失活。當使用γ-Al2O3為載體時，

5、催化活性明顯低于使用TiO2做載體的催化劑。焙燒氣體氛圍也對催化活性有一定影響，當使用20 vol.％ O2/N2氛圍焙燒樣品時，催化活性明顯好于使用20 vol.％ H2/N2氛圍焙燒樣品時的催化活性。負載量也影響了催化劑的催化活性，1％負載量的Au/TiO2催化劑活性高于0.5％負載量的樣品，但當負載量提高時，會引起聚沉。
　　采用水熱法制備由小顆粒堆積而成的CeO2納米粒子，通過膠體沉降法負載水相中的膠體金粒子制備得Au/C