光催化-臭氧聯(lián)用降解有機污染物的機理及動力學研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、光催化技術能無選擇性地將有機污染物徹底礦化為二氧化碳、水和無機離子,但存在空穴一電子對復合機率較大,光催化效率低等問題;臭氧化技術能夠高效地將有機物氧化,但是一定的選擇性,不能徹底礦化有機物。光催化氧化與臭氧氧化兩種技術聯(lián)用,臭氧可作為電子捕獲劑,降低空穴與電子的復合率,提高光催化的效率;光催化又可強化臭氧對有機物的氧化降解反應,提高臭氧分子的利用效率,是一種很有前景的水處理技術。
  本文以H酸(1-氨基-8-萘酚-3,6-二磺

2、酸)為污染物模型,研究了二氧化鈦光催化(TiO2/UV)、臭氧化(O3/UV)和二氧化鈦光催化-臭氧聯(lián)用(TiO2/O3/UV)對H酸的降解特性;系統(tǒng)研究了空穴、羥基自由基和超氧基等活性基團對H酸的降解的作用;采用高效液相/質(zhì)譜(HPLC/MS)對TiO2/UV、O3/UV和TiO2/O3/UV中產(chǎn)生的中間產(chǎn)物進行檢測,分析了H酸在TiO2/O3/UV中的降解途徑;利用Langmuir-Hinshelwood模型和準一級動力學方程對H酸

3、在TiO2/O3/UV中的降解進行了動力學研究。在此基礎上,利用Cu離子對TiO2進行嫁接改性制備了可見光響應Cu(II)-TiO2光催化劑,研究了可見光下Cu(II)-TiO2與臭氧聯(lián)用對乙二酸的降解特性,探討了該系統(tǒng)的反應機理、考察了其化學穩(wěn)定性。論文獲得了以下主要研究結(jié)果。
  在H酸的降解實驗中,反應10min后,TiO2/O3/UV對H酸的降解率為97%,顯著高于TiO2/UV和O3/UV系統(tǒng)的12%和70%。在碘離子存

4、在的條件下,TiO2/UV對H酸的降解率大大降低,反應120min后H酸的降解率僅為15%,遠低于無碘離子條件下的82%;在叔丁醇和苯醌存在的條件下,TiO2/O3/UV中H酸的降解率變化不大,表明在TiO2/O3/UV的反應中H酸主要被TiO2表面的空穴和溶液中的臭氧氧化,羥基自由基和超氧基起次要作用。熒光發(fā)射光譜分析結(jié)果表明臭氧存在的條件下TiO2的熒光發(fā)射強度明顯降低,臭氧通入時間為40min時,其強度約為不通入臭氧時的65%;說

5、明臭氧能夠有效抑制TiO2上光致電子和空穴的復合,提高光催化效率。
  研究發(fā)現(xiàn),在TiO2/O3/UV的反應中H酸首先被氧化為多羥基芳香化合物、不飽和苯羧酸及醌類;通過進一步反應,中間產(chǎn)物的芳香結(jié)構被徹底消除,最終通過Photo-Kolbe反應實現(xiàn)礦化。
  利用光催化的Langumuir-Hinshelwood模型和臭氧化的準一級動力學方程模型得到TiO2/O3/UV的動力學方程,計算了均相反應速率常數(shù)k、異相反應速率常

6、數(shù)k’ozone和平衡吸附常數(shù)K值,分別為0.293min-1、14.302ppm/min和0.464ppm-1,光催化異相反應速率和臭氧化均相反應速率分別高于TiO2/UV和O3/UV中的?;趉和k’ozone獲得了光催化臭氧聯(lián)用系統(tǒng)降解H酸的Hatta值為0.13,小于臨界值0.3,表明臭氧能夠到達TiO2表面,實現(xiàn)光催化和臭氧化的協(xié)同作用。
  利用Cu離子對TiO2進行嫁接改性制備了可見光響應Cu(II)-TiO2光催化

7、劑。在乙二酸的降解實驗中,臭氧化對乙二酸幾乎沒有降解效果;在可見光下Cu(II)-TiO2能夠緩慢降解乙二酸,反應3h后,乙二酸降解率為30%;在Cu(II)-TiO2/O3/vis中,經(jīng)過3h的反應,乙二酸被徹底降解,其降解效率明顯高于其他反應系統(tǒng)。在碘離子存在的條件下,Cu(II)-TiO2/vis對乙二酸的降解率大大降低,反應120min后乙二酸的降解率僅為14%,低于無碘離子條件下的30%;在叔丁醇存在的條件下,Cu(II)-T

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