Ti(IV)催化臭氧化降解有機(jī)物的效能及動(dòng)力學(xué)特性.pdf

1、本文首先綜述了臭氧的物理化學(xué)性質(zhì)和臭氧氧化技術(shù)在水處理方面的應(yīng)用,重點(diǎn)探討了近年來研究較熱的O3/H2O2和金屬催化臭氧化技術(shù)?；贠3/H2O2的研究現(xiàn)狀和不足,對(duì)Ti(Ⅳ)催化O3/H2O2體系的影響因素、去除效果及降解機(jī)理進(jìn)行了系統(tǒng)研究。
　　 首先,以乙酸為目標(biāo)有機(jī)物,建立了Ti(Ⅳ)催化O3/H2O2體系的動(dòng)力學(xué)模型。結(jié)果表明,乙酸的降解情況很好地吻合了建立的動(dòng)力學(xué)模型。由此模型得到了臭氧與Ti2O52+的動(dòng)力學(xué)常數(shù)(

2、1.40×103 L/(mol·sec)),結(jié)果很好地吻合了臭氧衰減得到的動(dòng)力學(xué)常數(shù)(1.10×103L/(mol·sec))。另外,研究了此過程中的三個(gè)重要影響因素:Ti(Ⅳ)濃度Cti(Ⅳ),溶解臭氧濃度Co3,初始H2O2濃度C0H2O2。在一定Ti(Ⅳ)濃度范圍內(nèi),可以通過增加Ti(Ⅳ)濃度來提高降解效果。體系存在著合適的溶解臭氧濃度和H2O2濃度。適量的H2O2可以保證Ti2O52+的濃度,進(jìn)而有效引發(fā)臭氧產(chǎn)生羥基自由基;但過

3、高的H2O2會(huì)猝滅羥基自由基,反而降低了降解效果。
　　 其次,研究了酸性條件下Ti(Ⅳ)催化臭氧化降解水中苯乙酮效率的影響。在pH為2.8的條件下,加入Ti(Ⅳ)能明顯提高O3降解苯乙酮的效率,20 min后Ti(Ⅳ)催化臭氧化對(duì)苯乙酮的去除率達(dá)到了94.0％,而單獨(dú)臭氧化的去除率僅為28.0%。利用相對(duì)法計(jì)算表明。Ti(Ⅳ)催化臭氧化苯乙酮的反應(yīng)分為兩段,其第一階段反應(yīng)的kobs1=9.52×104 s-1,Rct=6.57

4、×10-10;第二階段的kobs,2=3.82×10-3 s-1、Rct=57.87×10-10。第二階段Ti(Ⅳ)催化臭氧化體系能有效地產(chǎn)生更多的羥基自由基,這可能與苯乙酮臭氧化降解過程中有雙氧水形成有關(guān)。
　　 最后,在酸性條件下,用Ti(Ⅳ)催化臭氧化體系對(duì)實(shí)驗(yàn)室模擬的苯乙酮、硝基苯廢水和實(shí)際垃圾滲濾液進(jìn)行降解。結(jié)果表明,Ti(Ⅳ)的加入均可提高廢水的COD去除率。Ti(Ⅳ)催化臭氧化處理后的水樣UV254明顯降低,BOD