g-C3N4修飾半導(dǎo)體納米陣列的制備及其制氫性能研究.pdf

1、近年來(lái)，利用太陽(yáng)能光電化學(xué)分解水制氫，被認(rèn)為是制取氫能最具有發(fā)展前景的技術(shù)之一。設(shè)計(jì)和合成高光電化學(xué)性能，穩(wěn)定性良好的半導(dǎo)體光電極是太陽(yáng)能光電化學(xué)分解水制氫的關(guān)鍵。本文合成出CdS和WO3兩種半導(dǎo)體納米陣列，并且采用類(lèi)石墨相氮化碳(g-C3N4)對(duì)兩種半導(dǎo)體納米陣列進(jìn)行修飾。通過(guò)對(duì)半導(dǎo)體形貌、結(jié)構(gòu)的調(diào)控及修飾改性，研發(fā)出具有優(yōu)異光電化學(xué)分解水制氫性能的半導(dǎo)體光陽(yáng)極。該研究為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)高光電化學(xué)性能，穩(wěn)定性良好的半導(dǎo)體光陽(yáng)極提供了借鑒，同

2、時(shí)為實(shí)現(xiàn)高效的太陽(yáng)能光電化學(xué)分解水(海水)制氫應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。主要?jiǎng)?chuàng)新性研究結(jié)果如下：
　　(1)利用水熱法結(jié)合熱縮聚過(guò)程制備出 CdS@g-C3N4核殼型納米棒陣列(CdS@g-C3N4 CSNRs)。采用XRD，XPS，F(xiàn)TIR，F(xiàn)ESEM，EDS，TEM，UV-Vis DRS， IPCE和光電化學(xué)測(cè)試對(duì)半導(dǎo)體納米棒陣列進(jìn)行了系統(tǒng)的表征和研究。研究表明， CdS@g-C3N4 CSNRs作為光陽(yáng)極，當(dāng)外加偏壓為1.0 V vs

3、. RHE時(shí)，CdS@g-C3N4 CSNRs的光電流密度達(dá)到最大值1.16 mA/cm2，約為CdS納米棒陣列(CdS NRs)(0.46 mA/cm2)的2.5倍。在外加偏壓為1.0 V vs. RHE下，持續(xù)光照3600 s后，CdS@g-C3N4 CSNRs的光電流密度仍然保持為最初值的85％。然而，CdS NRs的光電流密度已衰減至最初值的20%。采用電化學(xué)阻抗譜和開(kāi)路電壓衰減測(cè)試分析了光電化學(xué)分解水制氫性能增強(qiáng)的原因，提出了

4、光電化學(xué)分解水制氫的反應(yīng)機(jī)理。
　　(2)利用水熱法結(jié)合沉積-煅燒過(guò)程制備出 WO3/g-C3N4納米片陣列(WO3/g-C3N4 NSAs)。采用XRD，XPS，F(xiàn)TIR，F(xiàn)ESEM，EDS，TEM，UV-Vis DRS，IPCE和光電化學(xué)測(cè)試對(duì)半導(dǎo)體納米片陣列進(jìn)行了系統(tǒng)的表征和研究。研究表明，WO3/g-C3N4 NSAs作為光陽(yáng)極，當(dāng)外加偏壓為1.23 V vs. RHE時(shí)，WO3/g-C3N4 NSAs的光電流密度達(dá)到最大