Nd1-XYXNiO3-LaAlO3外延薄膜的金屬-絕緣體相變.pdf

1、金屬-絕緣體相變現(xiàn)象一直是凝聚態(tài)物理中倍受關(guān)注的熱點(diǎn)和研究重點(diǎn)。在眾多金屬-絕緣體相變材料中，鈣鈦礦型稀土過渡金屬氧化物RNiO3(R稀土元素，R≠La)由于具有明顯的溫度驅(qū)動(dòng)的金屬-絕緣體相變，使其在開關(guān)、傳感器和熱致變色器件等方面具有重要的潛在應(yīng)用價(jià)值，吸引了人們的強(qiáng)烈關(guān)注。但RNiO3體系的相變溫度均不在室溫附近，將其調(diào)節(jié)到室溫附近對(duì)于實(shí)際器件應(yīng)用非常重要。因此，研究RNiO3體系的相變溫度調(diào)控，以及摻雜、應(yīng)力和電場等對(duì)其結(jié)構(gòu)和相

2、變性質(zhì)的影響具有重要意義。本論文在成功制備NdNiO3/LaAlO3外延薄膜的基礎(chǔ)上，首先研究了薄膜厚度效應(yīng)對(duì)相變性能的影響，其次通過對(duì)NdNiO3進(jìn)行不同濃度的Y元素?fù)诫s，將其相變溫度調(diào)節(jié)到室溫附近，并研究了Y摻雜對(duì)其結(jié)構(gòu)和相變性質(zhì)的影響，最后對(duì)相變溫度在室溫附近的Nd0.7Y0.3NiO3/LaAlO3外延薄膜，研究了電場對(duì)薄膜相變的驅(qū)動(dòng)及對(duì)相變溫度的調(diào)諧作用，并初步探索了薄膜的憶阻效應(yīng)。
　　第一章是背景知識(shí)介紹以及相關(guān)工作

3、的最新研究進(jìn)展。首先介紹了金屬-絕緣體相變的幾種機(jī)制，如能帶理論、Anderson相變、Peierls相變、Wilson相變與Mott相變。其次介紹了鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的稀土鎳酸鹽RNiO3的金屬-絕緣體相變及能帶解釋。最后說明了驅(qū)動(dòng)RNiO3薄膜相變的途徑及對(duì)其相變溫度進(jìn)行調(diào)節(jié)的方法。
　　第二章介紹了RNiO3薄膜常見的制備方法和表征手段。樣品制備重點(diǎn)介紹了本論文中使用的脈沖激光沉積（簡稱PLD）技術(shù)和所用設(shè)備。樣品表征主要介紹了所使

4、用X射線衍射(XRD)、拉曼光譜和傅里葉變換紅外光譜，X射線精細(xì)結(jié)構(gòu)吸收譜(EXAFS)，以及四探針法測量電阻法，同時(shí)介紹了自行搭建的樣品變溫電阻、變溫紅外譜-電場聯(lián)用測量裝置。
　　第三章中對(duì)NdNiO3/LaAlO3外延薄膜的PLD生長條件，包括靶材的固相燒結(jié)法制備，襯底的選擇，薄膜過程中生長氧壓及襯底溫度進(jìn)行了探索，通過優(yōu)化制備條件，獲得具有明顯相變的薄膜。重點(diǎn)研究了相變過程中結(jié)構(gòu)和載流子的變化，以及薄膜厚度對(duì)相變性質(zhì)的影響

5、，結(jié)果表明:不同生長厚度的薄膜均表現(xiàn)出明顯的金屬-絕緣體相變，通過改變厚度可調(diào)節(jié)其相變溫度在90K-121K范圍。Raman和紅外譜學(xué)研究顯示了溫度驅(qū)動(dòng)相變過程中結(jié)構(gòu)和光電導(dǎo)的變化。厚度引入的壓縮應(yīng)力增大了NiO6八面體的扭曲，導(dǎo)致薄膜的相變溫度升高。
　　第四章討論了Y原子摻雜對(duì)Nd1-XYXNiO3薄膜的金屬-絕緣體相變性質(zhì)的影響。不同Y摻雜薄膜均表現(xiàn)出明顯的金屬-絕緣體相變。通過改變Y原子摻雜量，相變溫度可調(diào)節(jié)至室溫附近(3

6、40-360K)。紅外透過強(qiáng)度隨著溫度升高減低，顯示了其熱致變色效應(yīng)。XAFS結(jié)果表明Y原子的引入帶來的結(jié)構(gòu)變化，更多Y摻雜導(dǎo)致XANES譜中邊前峰減弱和Ni-O鍵增長，意味著增強(qiáng)的電荷不均性，以及Ni-3d和O-2p軌道間雜化的減弱。這結(jié)果揭示了Nd1-XYXNiO3薄膜中相變溫度隨Y含量增加的物理原因。
　　第五章討論了電場對(duì)Nd0.7Y0.3NiO3/LaAlO3外延薄膜的金屬-絕緣體相變的影響。在電壓源和電流源兩種驅(qū)動(dòng)方式