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文檔簡介
1、全氟化合物(Perfluoroalkyl Substances,PFASs)以其優(yōu)良的熱穩(wěn)定性、化學穩(wěn)定性、高表面活性及疏水疏油性能,被廣泛應用于工業(yè)生產和生活消費領域。由于大規(guī)模的使用,目前PFASs已經成為全球性的環(huán)境污染物,在不同的環(huán)境介質、野生動物及人體內均檢測到不同濃度的PFASs。2009年5月斯德哥爾摩公約(POPs公約)第四次締約方大會將全氟辛烷磺酸(Perfluorooctanesulfonate,PFOS)及其鹽類(
2、PFOSA)和全氟辛基磺酰氟(PFOSF)列入新增POPs名單中。
由于全氟化合物的低揮發(fā)性和高水溶性,水環(huán)境是全氟化合物存在的一個重要場所。一些研究表明,沉積物和深海是PFASs在環(huán)境中兩個主要的匯。目前,盡管有關水體中PFASs的報道較多,但絕大多數(shù)是關于水、沉積物或水生生物的監(jiān)測數(shù)據(jù),少數(shù)關于PFASs在沉積物上吸附的研究也僅限于PFOS等幾種PFAS。而關于PFASs在沉積物上吸附解吸的系統(tǒng)研究明顯不足,對于PFASs
3、在沉積物上的分配行為和微觀機制尚不清楚。
針對目前的研究現(xiàn)狀,研究了一系列PFASs在不同粒徑沉積物上的分配、不同種類的腐殖質上的吸附和解吸行為,以及在不同土壤樣品中的鎖定行為和生物有效性,揭示PFASs在沉積物/土壤中分配和鎖定的內在機制,為PFASs的生態(tài)風險評價、污染控制和制定環(huán)境質量標準等提供科學依據(jù)。本論文的主要研究內容和結論如下:
1.選取組成和性質不同的兩種沉積物,以3種全氟烷基磺酸(PFSAs)和6種
4、全氟烷基羧酸(PFCAs)為目標污染物,根據(jù)沉積物的粒徑和密度不同采用濕篩分法將每種沉積物分為8個組分,通過比較這一系列PFASs在這些組分上的分配和解吸情況,考察PFASs的性質、沉積物的組成和結構對PFASs在沉積物上分配的影響。結果表明,盡管兩種沉積物(S1和S2)中輕組分的質量僅占全部沉積物質量的17.8和22.3%,但其較高的有機質含量使得其中PFAS的含量遠高于重組分。說明疏水作用是控制PFASs在沉積物中分配的主要作用,其
5、他作用(如靜電作用、氫鍵)對短鏈PFASs在沉積物上的分配有較大影響。碳鏈長度和官能團都會影響PFASs在沉積物各粒徑中的分配和解吸。隨著碳鏈長度的增加,PFAS在沉積物各粒徑中的濃度逐漸增加,解吸能力逐漸降低;相同碳鏈長度的PFSA比PFCA更容易吸附在沉積物上,同時更不容易從沉積物上解吸下來。C5-C12 PFCAs的LogKoc值為1.70-3.80,C4-C8 PFSAs為1.75-2.97。短碳鏈PFASs容易在水體中發(fā)生長距
6、離遷移,而長碳鏈PFASs容易吸附到沉積物上,也就是說沉積物是長碳鏈PFASs在環(huán)境中一個重要的匯。因此PFASs在沉積物中的生物可利用性也隨著碳鏈長度的增加而降低。
2.利用化學方法從一種泥炭土中順序提取三種不同腐殖質(腐殖酸HA1、HA2和胡敏素HM),研究比較PFHxS和PFOS在這三種腐殖質上的吸附解吸行為和溶液pH值對吸附的影響,考察有機質的異質性及其性質對全氟化合物吸附的影響,探討腐殖質對全氟化合物吸附行為的內在機
7、制。吸附動力學和熱力學實驗表明,PFHxS和PFOS在三種吸附劑上的吸附量均符合以下順序:HA1<HA2<HM,這和三種吸附劑的疏水性一致。在同一種吸附劑上,PFOS的吸附量明顯高于PFHxS,說明吸附主要是通過腐殖質和PFSAs碳鏈之間的疏水作用完成。由于PFHxS和PFOS具有較高的水溶性,腐殖質對兩者的吸附能力遠低于一般的疏水性有機污染物,比如苯并[a]芘、菲和林丹。PFHxS和PFOS的logKoc值隨著腐殖質中脂肪碳含量的升高
8、而增大,而隨著芳香碳含量的升高而減小,說明腐殖質中脂肪族成分對PFSAs的吸附起著重要作用。解吸實驗表明,PFHxS在腐殖質上具有明顯的解吸滯后現(xiàn)象,而PFOS的解吸滯后現(xiàn)象卻不明顯。這可能是因為PFHxS的分子尺寸小于PFOS,因此PFHxS更容易進入到腐殖質內部的微孔中,而PFHxS分子一旦進入微孔,它便和腐殖質內部的特殊點位結合導致腐殖質結構發(fā)生變化,從而引起吸附的不可逆性。pH值對PFHxS和PFOS在HSs上的吸附有重要影響,
9、隨著溶液pH值的升高,PFHxS和PFOS在腐殖質上的吸附量逐漸減少。在一般的環(huán)境條件(pH5-8)下,疏水作用在吸附中起主要作用,而在較低pH值下靜電作用和氫鍵作用對吸附有較大影響。
3.選取環(huán)境中常見的8種PFCAs和3種PFSAs同系物為研究對象,研究其在3種泥炭土和一種普通農田土壤中自由態(tài)和結合態(tài)(富里酸、胡敏酸和胡敏素上)的分配和老化行為,同時使用NaN3作為抑菌劑設立添加抑菌劑的微生物抑制對照組,考察土壤中微生物對
10、PFASs的生物降解情況;并以赤子愛勝蚓為受試生物,進行生物富集實驗,考查老化過程對土壤中PFASs自由態(tài)和結合態(tài)的分布和生物可利用性的影響。結果表明:PFASs在普通農田土壤中主要以自由態(tài)存在,而在泥炭土中主要以結合態(tài)存在,說明PFASs在土壤中的鎖定主要是由土壤有機質引起的。蚯蚓對土壤中長碳鏈的PFCAs和PFSAs有明顯的富集效應,相同碳鏈長度的PFSAs比PFCAs容易在蚯蚓體內富集,土壤鎖定行為會導致PFASs生物有效性降低,
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