SBA-15-PVC膜型吸附劑的制備及其對鈾的吸附性能研究.pdf

1、隨著現(xiàn)代工業(yè)的迅速發(fā)展，能源問題日益突出。鈾作為新能源核能的一種重要原料，被認(rèn)為是最有發(fā)展前景的戰(zhàn)略能源。然而陸地鈾礦資源有限且面臨著過度開采。而海水中鈾總量達(dá)到45億噸，約為陸地儲量的1000倍，因此從海水中提取鈾具有重要的戰(zhàn)略意義。但是海水中鈾的濃度很低，只有3.3μg/L，因此其分離和提取技術(shù)顯得尤為重要。近年來，多種方法被應(yīng)用于鈾的提取，如離子交換、吸附、溶劑萃取、化學(xué)沉淀、超濾、納濾以及反滲透等。吸附法由于經(jīng)濟(jì)高效、環(huán)境友好、

2、操作簡單等優(yōu)點，成為從海水中提取鈾的主要方法，因此尋找一種合適的吸附劑是研究的關(guān)鍵。近年來介孔二氧化硅作為一種新興的無機(jī)材料逐漸吸引了人們的注意，因為其具有高比表面積、均勻有序的介孔孔道、較大的孔體積、形貌和結(jié)構(gòu)組成可控、孔徑可調(diào)、表面富含羥基等優(yōu)點。與其他介孔材料相比，SBA-15因具有較大孔徑、較厚的孔壁及更高的水熱穩(wěn)定性而表現(xiàn)出更加優(yōu)異的性能。傳統(tǒng)方法制備的SBA-15孔道走向平行于長軸，不利于孔道內(nèi)能量傳遞以及物料傳輸，并且易引

3、起孔的堵塞。相比之下，具有短孔道的SBA-15因孔道走向平行于短軸而利于物質(zhì)運輸和能量傳遞，應(yīng)用前景廣闊。
　　然而無論是純二氧化硅基SBA-15還是功能化的SBA-15均為粉末狀使其具有不易操作及難回收重復(fù)利用等不足，難以被應(yīng)用于工業(yè)化操作及商業(yè)領(lǐng)域。因此，本論文將粉末狀吸附劑添加到鑄膜液中制備膜型吸附劑，因為膜可以進(jìn)行彎曲或纏繞等操作，適用于工業(yè)化應(yīng)用，因此可以克服粉末狀吸附劑的不足。
　　首先，以水熱法合成了長孔道SB

4、A-15(L-SBA-15)，將其添加到PVC鑄膜液中，通過相轉(zhuǎn)化法制備了L-SBA-15-PVC膜型吸附劑。實驗結(jié)果表明，在PVC濃度為10％、L-SBA-15含量為5％、溶液pH=6的條件下，L-SBA-15-PVC膜的吸附容量為2014.0 mg/m2。其吸附行為符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型與Langmuir吸附等溫模型，其經(jīng)3 mol/L硝酸脫附后的循環(huán)吸附效果良好，吸附量幾乎沒有損失。對比了粉末狀L-SBA-15對鈾的吸附性能，發(fā)現(xiàn)成

5、膜后的L-SBA-15的吸附容量僅損失了10.9％，但吸附及脫附的操作步驟大為簡化且易于重復(fù)利用。
　　其次，合成了短孔道SBA-15(S-SBA-15)，并將其添加到鑄膜液中制備S-SBA-15-PVC膜型吸附劑。結(jié)果表明，在PVC濃度為10％、S-SBA-15含量為5％、溶液pH=6的條件下，S-SBA-15-PVC膜的吸附容量可達(dá)2520.0 mg/m2，明顯高于L-SBA-15-PVC膜型吸附劑。以Langmuir和Fre

6、undlich兩種等溫吸附模型擬合吸附過程，結(jié)果表明鈾離子在S-SBA-15-PVC膜型吸附劑上的吸附過程更符合Langmuir吸附等溫模型。動力學(xué)研究表明S-SBA-15-PVC膜對鈾的吸附過程用準(zhǔn)二級動力學(xué)模型描述更為合適。進(jìn)行了九次吸附-解吸實驗，在后八次循環(huán)中吸附量幾乎保持不變。
　　最后，將SBA-15進(jìn)行有機(jī)官能化改性，制備了氰基和偕胺肟基功能化的SBA-15，然后將其添加到PVC鑄膜液中，制備成膜型吸附劑并考察其對溶