鈰-蟹殼吸附劑的制備及其對As(V)吸附性能研究.pdf

1、由于砷化物來源廣泛且具有嚴重的環(huán)境危害性，砷污染已經(jīng)成為全球性問題，因此，研究水體除砷技術具有重要的現(xiàn)實意義。目前，除砷方法主要包括:化學沉淀法、混凝法、氧化法、離子交換法、生化法、吸附法等。相比之下，吸附法具有材料來源廣、高效、經(jīng)濟、簡便、選擇性好的優(yōu)點。根據(jù)化學成分的不同，砷化物吸附劑主要分為兩類即:無機吸附劑、有機吸附劑。然而，單一組分的吸附劑存在諸多問題，比如活性炭存在吸附容量低，吸附周期長等缺點。近年來，有機/無機復合材料研發(fā)

2、在除砷領域引起廣泛的關注，將不同種類的材料復合，制備出性能優(yōu)良的吸附劑。
　　本文以蟹殼為主要材料負載硝酸亞鈰制備了一種鈰/蟹殼吸附劑(CS-Ce)，并根據(jù)去除As(Ⅴ)離子的效果確定了CS-Ce制備的最優(yōu)條件:顆粒粒徑＜0.2mm（80目），鹽酸的質量分數(shù)為6％，硝酸亞鈰的質量分數(shù)為8％，浸泡時間為4h，烘干溫度為75℃。SEM-EDX分析表明，與CS相比，CS-Ce表面空隙增多，Ca、Mg、P元素含量降低，C、O的含量增多且增

3、添了Ce元素;BET分析表明，相比于CS，CS-Ce比表面積以及孔體積皆有所增大;FTIR與XPS分析結果表明，CS與Ce作用過程中，部分Ce3+被氧化成Ce4+，CS分子鏈上的羥基經(jīng)歷了脫質子化過程，同時，脫質子后的O原子與電負性較低的Ce3+、Ce4+鍵合，N原子沒有參與其中的反應。
　　通過吸附試驗系統(tǒng)地研究CS-Ce對As(Ⅴ)的吸附性能包括投加量、pH、初始濃度、背景離子以及共存陰離子等因素對吸附劑除砷性能的影響。結果表

4、明，CS-Ce對于As(Ⅴ)離子的去除率明顯高于對于CS，隨著投加量的增加兩種吸附劑對As(Ⅴ)離子的去除率逐漸增加;相比于CS，CS-Ce在相當大的pH范圍內(2-9)對于As(Ⅴ)離子的去除率明顯提高，且在吸附反應后，溶液pH有了不同程度的升高;一定條件下，吸附容量隨著初始濃度的增加而增加，當初始濃度為400mg/L時，吸附容量基本達到最大值為71.10mg/g;Cl-、NO3-、SO42-對于CS-Ce的除砷性能影響較小，而高濃度

5、的PO4-、HCO3-對于CS-Ce的除砷性能影響較大。
　　此外，本文進行了等溫吸附、吸附熱力學、吸附動力學分析，對于吸附劑的可再生性進行了研究。吸附等溫線模型擬合分析結果表明，CS-Ce對As(Ⅴ)離子的吸附符合Langmuir吸附等溫線模型，在溫度條件為293K、303K、313K時，依據(jù)Langmuir吸附等溫方程計算得到的最大吸附容量分別為62.150、67.705、71.788 mg/g，與試驗結果相近。熱力學分析結果

6、表明CS-Ce對As(Ⅴ)離子的吸附是一個自發(fā)、吸熱、無序增加的過程。動力學分析結果表明，CS-Ce對于濃度分別為2mg/L、10mg/L的As(Ⅴ)溶液吸附平衡時間分別為12、14h，對應的As(Ⅴ)吸附容量分別可以達到0.988、4.866mg/g; Lagergren準二級反應動力學方程可以很好的描述CS-Ce以及Ce吸附As(Ⅴ)離子的過程，其線性相關系數(shù)R2的值都在0.99以上。CS-Ce的再生與循環(huán)利用研究表明，隨著吸附循環(huán)