用于CO-PROX的CeO2-CuO催化劑失活機(jī)理和再生性能研究.pdf

1、氫能是最具有前景的清潔能源，質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)作為燃料電池的一種，成為了化學(xué)能向電能轉(zhuǎn)化的理想裝置。然而，目前工業(yè)制備的氫氣中大多含有一定量的CO，而CO會毒化PEMFC的電極，因此，要想實現(xiàn)PEMFC的推廣，要求CO含量必須降到100ppm以下。在目前的去除CO所有方法中，CO優(yōu)先氧化最具有可行性，而CuO-CeO2催化劑作為眾多CO優(yōu)先氧化催化劑中的一種，以其相對低廉的價格和較好的CO優(yōu)先氧化催化性能而備受關(guān)注。

2、>　　具體研究內(nèi)容如下:
　　通過水熱法制備了棉花糖形貌的CuO前驅(qū)體，以便于獲得高BET比表面積的CeO2/CuO催化劑。研究結(jié)果顯示，CuO和CeO2均以結(jié)晶化形式存在，并且通過界面作用產(chǎn)生相互影響。在界面相互作用下，CO于55℃便開始發(fā)生氧化，H2在這種協(xié)同作用的影響下與95℃也開始被氧化。CO的氧化發(fā)生在CeO2和CuO接觸面上。當(dāng)大部分的CeO2顆粒進(jìn)入到小的CuO簇內(nèi)部或者分散在體相CuO表面時，具有高的BET比表面積

3、和好的分散性的催化劑相比大塊的CeO2顆粒更用助于在CeO2和CuO界面處產(chǎn)生累積較長的界面周邊長。擁有最高的BET比表面積和較好的CeO2分散性的催化劑，表現(xiàn)出好的催化活性、選擇性和穩(wěn)定性。
　　采用水熱和浸漬法制備了球形結(jié)構(gòu)的CeO2/CuO-X催化劑。研究顯示，CuO微球由片狀結(jié)構(gòu)組成，并且按照一定的排列構(gòu)成了核殼結(jié)構(gòu)，在核殼的中心是由納米粒子組成的CuO球。CeO2顆粒負(fù)載在CuO微球表面或者進(jìn)入到片狀多空結(jié)構(gòu)CuO的孔道

4、內(nèi)部。除了H2的競爭反應(yīng)，催化劑在115℃以上時CO轉(zhuǎn)化率下降的原因還包括CeO2/CuO催化劑在CO-PROX反應(yīng)過程中的變化，如CuO的還原以及被還原后金屬銅從催化劑內(nèi)部脫落。
　　采用水熱和沉淀法制備不同形貌的CuO，通過浸漬法制備了系列CeO2/CuO催化劑。研究了CeO2/CuO催化劑中載體CuO形貌對于催化CO優(yōu)先氧化性能的影響，探討了催化劑的失活原因，同時考察了催化活性的再生能力。研究發(fā)現(xiàn)載體CuO形貌差異使得催化劑