V2O5-TiO納米管催化劑的制備、表征及脫硝性能的研究.pdf

1、NOx污染已成為亟待解決的全球性問題。以NH3為還原劑的選擇性催化還原(SCR)煙氣脫硝技術(shù)現(xiàn)已得到廣泛的應(yīng)用。目前常用的商業(yè)催化劑是活性組分負(fù)載量約1％的V2O5/TiO2催化劑，其生產(chǎn)工藝成熟、催化活性高且抗硫抗水性能好，但是其活性溫度偏高(350～400℃)，會(huì)帶來一系列的不良影響。因而實(shí)驗(yàn)擬對(duì)載體TiO2進(jìn)行改性，以降低催化劑的活性溫度，改善催化劑的低溫脫硝性能。通過水熱改性可以大量合成比表面積高、吸附性能好的TiO2納米管(T

2、iNT)，這將利于活性組分的分散和催化性能的提升。
　　 實(shí)驗(yàn)先通過水熱法合成鈦酸納米管(TAN)，再經(jīng)不同溫度煅燒獲得TiNT。采用透射電子顯微鏡(TEM)觀察其形貌，借助比表面積測(cè)試(BET)、X射線衍射(XRD)、熱重差熱分析(TG-DTA)、傅里葉紅外(FT-IR)等表征其結(jié)構(gòu)并分析性質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)，原料TiO2在堿液中經(jīng)水熱反應(yīng)后形成兩端開口的中空TAN，煅燒后得到TiNT，而且納米管的結(jié)晶度隨著煅燒溫度的增加而增加，T

3、iNT先由無定形態(tài)轉(zhuǎn)化為銳鈦礦相，再轉(zhuǎn)化為金紅石相，同時(shí)其管狀構(gòu)型不斷遭到破壞，比表面積下降，形成棒狀物或斷裂成納米顆粒物。
　　 隨后，采用浸漬法制備活性組分負(fù)載量為1wt％的V2O5/TiNT(VTiNT)催化劑。通過程序升溫吸附脫附(NH3-TPD和NO-TPD)、電子順磁能譜(EPR)、程序升溫還原(H2-TPD)等測(cè)試發(fā)現(xiàn)，無定形態(tài)TiNT的管狀構(gòu)型有利于V2O5在載體表面的分散，增加VTiNT催化劑的表面酸性，易于N

4、H3的吸附和活化，促進(jìn)低價(jià)V的生成，利于超氧自由基的增加，從而促進(jìn)NO的還原，使催化劑的脫硝性能得到提升。
　　 其次，在[NH3]/[NO]為1.0、NO濃度為0.08％、O2濃度為4％、煙氣總流量為150mL/min、空速GHSV為16251h-1，V2O5負(fù)載量為1wt％時(shí)，210℃、240℃和270℃下，VTiNT-350的NOx轉(zhuǎn)化率分別是V2O5/TiO2(VTiO2)的1.8、1.8和1.5倍。240℃下，煙氣中通

5、入4％H2O后，VTiNT-350的NOx轉(zhuǎn)化率立即下降5％;切斷H2O后，轉(zhuǎn)化率迅速恢復(fù)，說明轉(zhuǎn)化率的下降是由于H2O與反應(yīng)物間存在競(jìng)爭(zhēng)物理吸附;通入0.04％SO2后，NOx轉(zhuǎn)化率略有增加，可能是因?yàn)镾O2經(jīng)催化氧化后在催化劑表面生成硫酸鹽，增強(qiáng)催化劑的表面酸性，促進(jìn)NH3的吸附和活化，從而提高VTiNT-350的脫硝性能;同時(shí)通入SO2和H2O后，VTiNT-350的催化活性受到較大的抑制，這可能是因?yàn)镾O2和H2O共存時(shí)，硫酸鹽