Mn-Ce-V-WOx-TiO2催化劑脫硝性能及催化劑模塊的成型研究.pdf

1、氮氧化物（NOx）作為主要的大氣污染物之一，其中的主要污染成分包括NO和N2O等，能夠形成破壞臭氧層、危害人類健康的光化學(xué)煙霧。當(dāng)前，煙氣脫硝選擇催化還原技術(shù)（即SCR）是眾多脫硝技術(shù)的最公認(rèn)的技術(shù)。在SCR技術(shù)系統(tǒng)當(dāng)中，催化劑是其核心，催化劑在工藝中要承受大量灰塵以及煙氣、SO2的吹掃，因此SCR脫硝催化劑的工業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵問題是如何提高催化劑的抗硫性能和開發(fā)單元催化劑制備技術(shù)。因此，本文對(duì)復(fù)合型催化劑 Mn-Ce--V-WOx/Ti

2、O2的低溫脫硝活性及抗硫抗水性能以及Mn-Ce-Fe-V-WOx/TiO2的單元催化劑的成型制備研究；通過 KM493G-1型柴油機(jī)尾氣SCR脫硝試驗(yàn)臺(tái)研究了蜂窩狀催化劑在真實(shí)煙氣中脫硝性能以及在柴油機(jī)不同工況運(yùn)行下的匹配狀況進(jìn)行了研究。
　　本文以TiO2為載體，以V2O5-WO3/TiO2為基礎(chǔ)催化劑，通過添加 Mn、Fe、Ce的氧化物為助劑，以浸漬法制備了不同系列的復(fù)合的Mn-Ce--V-WOx/TiO2、Mn-Ce-Fe-

3、V-WOx/TiO2低溫 SCR脫硝催化劑。簡要介紹了催化劑的中毒后再生方法，Mn-Ce--V-WOx/TiO2催化劑通過脫硝活性和抗硫抗水性能研究。通過焙燒溫度對(duì)催化劑脫硝活性考察，發(fā)現(xiàn)500℃是較好的焙燒條件。通過抗硫?qū)嶒?yàn)，發(fā)現(xiàn)當(dāng)SO2濃度大于或等于0.09％vol時(shí)，催化劑發(fā)生永久性失活，在抗水實(shí)驗(yàn)中，H2O濃度低時(shí)(<15%)，對(duì)催化劑活性造成短暫性影響，停止通入時(shí)，催化劑活性會(huì)恢復(fù)。0.2摩爾比值催化劑具有較強(qiáng)抗中毒性能。經(jīng)過

4、抗硫之后，通過BET，我們發(fā)現(xiàn)經(jīng)過SO2處理后的催化劑的比表面積有所降低，但是降低的程度很小。通過H2-TPR發(fā)現(xiàn)，催化劑的還原峰的強(qiáng)度和面積都由于SO2的影響而有所降低，但是降低后的峰面積依然很大，通過SEM發(fā)現(xiàn)在催化劑表面形成白色的沉淀物質(zhì)，包裹著催化劑，但是仍然保持著較高的催化還原活性。在80h壽命考察實(shí)驗(yàn)中，0.2 mol催化劑在整個(gè)過程中保持著90%以上的活性。
　　通過對(duì)Mn-Ce-Fe-V-WOx/TiO2催化劑脫硝

5、活性測試，結(jié)果表明當(dāng)添加Fe的含量為0.1mol時(shí)，復(fù)合成的催化劑的性能最佳。通過 BET測試知，在同系列催化劑中，Mn-Ce-Fe(0.1)-V-WOx/TiO2的比表面積最大，即活性物質(zhì)分散均勻，為反應(yīng)提供更大的空間。焙燒溫度考察實(shí)驗(yàn)中，發(fā)現(xiàn)焙燒溫度也是影響催化劑脫硝活性的重要因素，通過比較發(fā)現(xiàn)400℃是較優(yōu)的焙燒條件。研究了O2濃度、溫度、空速和[NH3]/[NO]的不同摩爾比值等四種影響因素對(duì)催化劑的脫硝活性的影響。在氧氣濃度為

6、3%，溫度為200℃，空速為30000 h-1，氨氮比為1.1時(shí)，催化劑的活性最優(yōu)。對(duì)蜂窩狀SCR催化劑成型工藝進(jìn)行研究，通過調(diào)節(jié)水粉比、添加助劑的種類以及助劑的相對(duì)含量，能夠成型出蜂窩狀單元催化劑。當(dāng)水粉比為25%、助劑E2的量為5%、助劑F的量為3%、助劑G的用量為4%、助劑H的量為3%時(shí)，催化劑的胚料易成型，并且成型后的催化劑的各方面性能較優(yōu)。
　　通過對(duì)蜂窩狀催化劑在柴油機(jī)中的運(yùn)行進(jìn)行脫硝試驗(yàn)研究，研究表明在柴油機(jī)穩(wěn)定工況