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文檔簡介
1、脫除燃煤煙氣中的NOx是目前國內(nèi)外環(huán)保領(lǐng)域的熱點(diǎn)問題,而以NH3為還原劑的選擇性催化還原反應(yīng)(SCR)法是煙氣脫硝領(lǐng)域最有效、應(yīng)用最廣泛的脫除NOx的方法。蜂窩狀V2O5/TiO2催化劑在工業(yè)煙氣脫硝領(lǐng)域已有多年運(yùn)行經(jīng)驗(yàn),但是此類催化劑的操作溫度必須高于350℃,長時間暴露在高溫環(huán)境中容易引起催化劑活性位置燒結(jié),導(dǎo)致催化劑顆粒增大,表面積減小,因而使催化劑活性降低。顆粒狀Mn-Ce催化劑在120~400℃溫度窗口內(nèi)具有較高的脫硝活性,但
2、顆粒狀催化劑的堆積會導(dǎo)致反應(yīng)器壓降增大,易被粉塵阻塞等問題,成為該催化劑應(yīng)用的障礙?;谏鲜鲈?,研究和開發(fā)具有低溫(<200℃)活性的整體式SCR催化劑具有重要的經(jīng)濟(jì)和實(shí)際意義。堇青石蜂窩陶瓷熱膨脹系數(shù)低、抗熱沖擊性強(qiáng),以其為載體制備蜂窩狀催化劑用于催化NOx的研究已成為一大熱點(diǎn)。本文以堇青石蜂窩陶瓷和TiO2為載體,通過溶膠-凝膠法和浸漬法制備了Mn-Ce/TiO2/CC整體式催化劑,優(yōu)化了TiO2涂層的制備方法,考察了制備參數(shù)對催
3、化劑的影響,以期制備出性能優(yōu)良的整體式蜂窩狀低溫脫硝催化劑。
本研究主要內(nèi)容包括:⑴鈦涂層在堇青石基體上的涂覆率與溶膠陳化時間、所采用的表面活性劑、浸漬時間、涂覆次數(shù)以及載體的預(yù)處理方式等因素密切相關(guān)。綜合考慮,TiO2涂層的負(fù)載方式為:蜂窩陶瓷經(jīng)25~28%的氨水預(yù)處理2h,鈦溶膠膠凝時間為72小時,采用PVA為表面活性劑,并在常溫下浸漬30min。制備的鈦涂層和蜂窩陶瓷載體結(jié)合牢固度良好,脫落率低于1.5%。⑵干燥后的
4、鈦溶膠放在馬弗爐中450℃焙燒4小時,升溫速率為1℃/min,隨爐冷卻至室溫,可制備出顆粒分布均勻,粒度較小,晶相結(jié)構(gòu)單一的銳鈦礦型TiO2,這些特性為其作為催化劑載體涂層奠定了基礎(chǔ)。鈦涂層放大5000倍時,可以看到TiO2薄膜表面平坦光滑。⑶不同活性組分浸漬順序制備的Mn-Ce/TiO2/CC樣品,其低溫SCR活性有很大差異,Mn和Ce同時浸漬制得的Mn-Ce/TiO2/CC催化劑在100℃時,NO轉(zhuǎn)化率超過80%;當(dāng)溫度為120℃時
5、,NO完全轉(zhuǎn)化。⑷涂覆TiO2涂層的催化劑活性明顯好于無涂層的催化劑,通過TiO2涂層負(fù)載量對催化劑脫硝活性的篩選,發(fā)現(xiàn)相同條件下涂覆率為12%的樣品催化效果最佳,在空速為3000h-1,低溫(80~180℃)條件下,NO轉(zhuǎn)化率保持在90%以上,在反應(yīng)溫度為120℃時NO轉(zhuǎn)化率近100%,表現(xiàn)出良好的脫硝活性且有較寬的催化NO溫度窗口。⑸Mn-Ce/TiO2/CC催化劑表面有豐富的裂紋,表面的主要成分為TiO2,TiO2涂層晶型為銳鈦礦
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