PREPARATION,CHARACTERIZATION OF VISIBLE-LIGHT ACTIVATED TiO2 CATALYSTS AND THEIR PHOTOCATALYTIC PERFORMANCE STUDY.pdf

1、印染廢水的治理一直是我國(guó)乃至世界上研究的重點(diǎn)課題之一。印染廢水的治理技術(shù)主要有物理法、化學(xué)法、物化法、生化法等。隨著科技的發(fā)展，染料品種的日益增多，染料的成分日益復(fù)雜，并且有著抗氧化、抗光解、色度高、濃度高的特點(diǎn)，這對(duì)印染廢水的治理技術(shù)提出了越來(lái)越高的要求。與傳統(tǒng)的印染廢水處理方法相比，半導(dǎo)體光催化技術(shù)具有反應(yīng)條件溫和，可以利用太陽(yáng)能作為能源，氧化能力強(qiáng)，光催化劑在反應(yīng)過(guò)程中不消耗、無(wú)二次污染、無(wú)毒、穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn)而受到廣泛關(guān)注。TiO2因

2、其生物和化學(xué)穩(wěn)定性高、光催化能力強(qiáng)等原因，已經(jīng)成為了最為關(guān)注的光催化劑之一。然而，由于TiO2只能利用波長(zhǎng)小于380nm的紫外光（太陽(yáng)光中只占5％），限制了其在陽(yáng)光作用下對(duì)污染物降解中的應(yīng)用。通過(guò)金屬和非金屬摻雜能夠?qū)崿F(xiàn)TiO2在可見(jiàn)光照射下的光響應(yīng)，提高其光催化活性。圍繞這一方向，本文重點(diǎn)開展了金屬/非金屬摻雜、過(guò)渡態(tài)金屬沉積改性TiO2的合成、表征及染料的光催化降解等工作。本研究主要內(nèi)容包括：
　?、乓酝聹?0為模板離子和碳源

3、(C)，采用基于自組裝技術(shù)的溶膠凝膠法，合成C摻雜TiO2薄膜，研究了煅燒溫度對(duì)C摻雜TiO2薄膜光催化活性的影響。通過(guò)孔隙率分析、X-射線衍射、X-光電子能譜、紅外光譜、紫外可見(jiàn)吸收光譜、熒光光譜等技術(shù)對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。并以C-TiO2為催化劑，進(jìn)行了其在可見(jiàn)光照射下多相光催化降解水體中的甲基橙實(shí)驗(yàn)。研究發(fā)現(xiàn)，煅燒溫度為400℃時(shí)，盡管煅燒時(shí)間不同，但以吐溫80為碳源合成的C-TiO2均呈銳鈦礦相，且具有較好的介孔結(jié)構(gòu)。與純TiO2

4、相比，C摻雜TiO2在可見(jiàn)光吸收方面發(fā)生了紅移。XPS結(jié)果表明，C摻雜TiO2樣品中，C-O-Ti基團(tuán)是C存在的主要形式。同時(shí)，C-TiO2樣品的熒光吸收峰要顯著低于純TiO2樣品。甲基橙的降解結(jié)果表明，C-TiO2樣品在可見(jiàn)光照射下具有更高的光催化活性。C摻雜TiO2薄膜的最佳合成條件為:煅燒溫度400℃、煅燒時(shí)間30 min、薄膜層數(shù)為9層。TiO2與C-TiO2的光催化降解率分別為29.75％、91.89％。
　?、仆ㄟ^(guò)溶膠

5、凝膠法合成了Fe2O3/TiO2復(fù)合催化劑并采用XRD、FTIR、DRS、PL和孔隙率分析對(duì)其結(jié)構(gòu)加以表征。研究結(jié)果表明，納米Fe2O3顆粒存在于TiO2表面。與空白TiO2相比，F(xiàn)e2O3/TiO2復(fù)合催化劑在可見(jiàn)光區(qū)具有吸收峰。通過(guò)測(cè)定甲基橙的降解情況來(lái)評(píng)定催化劑的光催化活性，并研究了Fe2O3含量、煅燒溫度和煅燒時(shí)間對(duì)Fe2O3/TiO2復(fù)合催化劑光催化活性的影響。研究結(jié)果表明，F(xiàn)e2O3/TiO2復(fù)合催化劑的最佳合成條件為:煅燒

6、溫度500℃、煅燒時(shí)間3h、Fe2O3含量為10％。在催化效果上，H2O2存在時(shí)，F(xiàn)e2O3/TiO2復(fù)合催化劑對(duì)甲基橙的降解效率提高了2倍，其原因可以歸結(jié)為Fe2O3/TiO2復(fù)合催化劑作用下存在多相光-Fenton反應(yīng)。
　?、菫檫M(jìn)一步提高TiO2的光催化活性，本文將非金屬元素?fù)诫s與表面復(fù)合相結(jié)合，合成了碳氮摻雜的氧化鈦復(fù)合催化劑(CN-TiO2/OMS-2)，以提高其在太陽(yáng)光照射下的光催化活性。采用XRD、FTIR、DRS、

7、PL和孔隙率分析對(duì)其結(jié)構(gòu)加以表征。研究結(jié)果表明，OMS-2的復(fù)合，顯著提高了CN-TiO2催化劑的比表面積。且通過(guò)煅燒溫度的控制，可以調(diào)整CN-TiO2/OMS-2復(fù)合催化劑的結(jié)晶形態(tài)、孔徑分布等參數(shù)。與CN-TiO2相比，CN-TiO2/OMS-2復(fù)合催化劑具有更好的可見(jiàn)光響應(yīng)。對(duì)甲基橙的降解結(jié)果表明，太陽(yáng)光照射5h后，CN-TiO2/OMS-2復(fù)合催化劑作用下，甲基橙的降解率達(dá)到了37.8％，遠(yuǎn)高于CN-TiO2樣品。OMS-2復(fù)合

8、、更大比表面積和更好可見(jiàn)光響應(yīng)為CN-TiO2/OMS-2復(fù)合催化劑具有更高光催化活性的原因。
　?、葹榱艘种品墙饘僭?fù)诫s導(dǎo)致TiO2光生電子和空穴更易復(fù)合的弊端，本文以硝酸銀為銀源(Ag)，采用化學(xué)沉積法合成了C-TiO2/Ag復(fù)合催化劑，并研究了Ag含量對(duì)C-TiO2/Ag光催化活性的影響。結(jié)果表明，Ag復(fù)合能夠顯著提高C-TiO2的可見(jiàn)光相應(yīng)范圍，降低C-TiO2顆粒表面光生電子和空穴的復(fù)合率。在C-TiO2/Ag復(fù)合催化