基于多種拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)沸石分子篩含氮廢氣催化脫除的介尺度模擬.pdf

1、沸石分子篩廣泛應(yīng)用在石油化工、醫(yī)藥等領(lǐng)域，具有規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu)以及較高的比表面積，通常被用作催化材料。在學(xué)術(shù)以及工業(yè)化上受到重視。由于具有低溫活性好、熱穩(wěn)定性高的優(yōu)點(diǎn)，對(duì)環(huán)境無(wú)毒害的作用，因此在擇形催化以及酸催化性能上具有很大的優(yōu)勢(shì)。因此，本文通過(guò)采用蒙特卡洛和分子動(dòng)力學(xué)方法，從分子模擬的角度對(duì)吸附質(zhì)分子（含氮廢氣）在八種具有不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)沸石分子篩(MFI、BEA、MOR等)上的吸附以及擴(kuò)散特性進(jìn)行了研究。主要內(nèi)容如下:
　　吸附方

2、面，本論文主要研究了不同溫度、不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)、不同吸附質(zhì)分子以及硅鋁比的存在、過(guò)渡金屬離子Cu改性對(duì)吸附帶來(lái)的影響，通過(guò)探究溫度、壓力等因素的影響，對(duì)單組份含氮廢氣以及NH3-SCR體系下NH3、NO同時(shí)吸附特性進(jìn)行研究。并對(duì)全硅分子篩及采用過(guò)渡金屬離子(Cu)改性后的沸石分子篩(BEA、MOR、CHA)上的吸附特性進(jìn)行了對(duì)比。通過(guò)研究含氮廢氣在不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)沸石分子篩上的吸附擴(kuò)散性能，對(duì)催化脫除含氮廢氣過(guò)程中提供實(shí)驗(yàn)所無(wú)法得到的理論支持。

3、
　　研究發(fā)現(xiàn)，吸附質(zhì)氣體在分子篩上的吸附均為放熱反應(yīng)，由吸附等溫線可看出屬于典型的Langmuir吸附現(xiàn)象。從吸附粒子云圖中可以看到，氣體的吸附位置與分子篩的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)有關(guān)，吸附位點(diǎn)個(gè)數(shù)各不相同。
　　通過(guò)研究吸附質(zhì)氣體與分子篩拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)間的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)分子篩其自身天然存在的獨(dú)特孔道結(jié)構(gòu)決定了自身孔道自由體積大小的不同，進(jìn)而又決定了吸附質(zhì)進(jìn)入分子篩的飽和吸附量。通過(guò)探究分子篩不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)與孔隙率、孔體積間的關(guān)系，結(jié)果

4、表明，Al的存在使得可能活性位點(diǎn)增加，因而吸附量明顯增大。但隨著硅鋁比的增加吸附量減少。通過(guò)吸附質(zhì)在有硅鋁比存在、過(guò)渡金屬離子Cu改性的分子篩上的吸附結(jié)果使得孔道結(jié)構(gòu)與吸附量間的聯(lián)系得到了驗(yàn)證。同時(shí)通過(guò)綜合考慮吸附量以及吸附相互作用能的影響，選出對(duì)五種含氮廢氣各自最為有利的兩種分子篩結(jié)構(gòu)以在催化脫除過(guò)程中優(yōu)先選用。
　　擴(kuò)散部分，為探究分子篩的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)對(duì)擴(kuò)散過(guò)程的影響，重點(diǎn)研究了溫度、負(fù)載量不同對(duì)擴(kuò)散系數(shù)造成的影響，并探究了吸附質(zhì)